微生物燃料電池原位修復(fù)地下水硝酸鹽泥污染研究.pdf

1、微生物燃料電池(MFC)可從廢水中回收能量，是一種新興的環(huán)境技術(shù)。早期對(duì)MFC的研究多集中在如何提高其產(chǎn)電性能方面，隨著研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)MFC的燃料來源廣泛，從易降解的葡萄糖、乙酸鈉等到難生物降解的苯酚、吡啶等都已被證明可作為其燃料，這提供了一種思路，使得MFC可應(yīng)用于處理污染廢水的領(lǐng)域，但現(xiàn)有研究報(bào)道多限于水溶介質(zhì)中的小試規(guī)模，其得到的結(jié)論并不適合地下水多孔介質(zhì)體系。
　　目前地下水硝酸鹽污染正在變得日益嚴(yán)重，對(duì)其進(jìn)行處理的

2、技術(shù)中較好的是原位修復(fù)技術(shù)，如原位生物修復(fù)技術(shù)、滲透性反應(yīng)墻等?；诖?，本文思路是設(shè)計(jì)MFC裝置將其用于模擬原位修復(fù)受硝酸鹽污染的地下水，研究裝置在多孔介質(zhì)條件下的生物修復(fù)功能和產(chǎn)電功能。設(shè)計(jì)了單室和雙室兩種大體積MFC裝置進(jìn)行原位修復(fù)地下水硝酸鹽污染的研究，并對(duì)這兩種裝置的運(yùn)行參數(shù)進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究，包括地下水中的COD濃度，MFC的外接電阻值，以及地下水pH環(huán)境等因素對(duì)MFC裝置脫氮除碳性能和產(chǎn)電性能的影響。論文得到的主要結(jié)論有以

3、下幾點(diǎn)：
　　1、結(jié)合將MFC應(yīng)用于地下水硝酸鹽污染原位修復(fù)的實(shí)際情況，設(shè)計(jì)了單室和雙室兩種大體積的MFC模型裝置。單室MFC裝置使用鈦基二氧化鉛電極作為陰極，埋置于沙子中的兩塊碳布作為陽極；雙室MFC裝置采用鹽橋來連接陽極室和陰極室，陰、陽極均采用碳布作為電極材料，并測定了MFC模型裝置的相關(guān)水理參數(shù)。研究結(jié)果表明該兩種裝置(特別是單室MFC裝置)用于模擬處理受硝酸鹽污染的地下水是有效的，為下一步將MFC應(yīng)用于實(shí)際地下水硝酸鹽污

4、染原位修復(fù)打下基礎(chǔ)。
　　2、本研究小組自制的鈦基二氧化鉛電極，在水溶介質(zhì)體系的MFC研究中取得了較好的處理硝酸鹽廢水效果，本文使用多種電化學(xué)方法對(duì)該電極的電催化性能進(jìn)行了研究。該電極的循環(huán)伏安曲線表明，其自身并沒有參與MFC中的反硝化反應(yīng)，它提高M(jìn)FC的脫氮和去污能力主要是因?yàn)槠渚哂休^高的電流響應(yīng)度；該電極的電化學(xué)阻抗譜表明，電極在經(jīng)過一段反應(yīng)時(shí)間后，其在MFC反應(yīng)體系里的電化學(xué)活性增強(qiáng)，這從機(jī)理上解釋了MFC要想獲得穩(wěn)定的電壓

5、輸出，都需要一定啟動(dòng)時(shí)間的現(xiàn)象。
　　3、單室MFC裝置模型運(yùn)行結(jié)果表明，對(duì)目標(biāo)污染物硝酸鹽初始濃度為100mg/L的情況下，該裝置可以利用廢水中的有機(jī)物作為燃料(對(duì)應(yīng)的COD濃度分別為1000mg/L和500mg/L)，同步去除水中的有機(jī)物和硝酸鹽，并獲得穩(wěn)定的電壓輸出。得出了該單室MFC裝置在原位修復(fù)地下水硝酸鹽污染(地下水中硝酸鹽濃度為100 mg/L)的最佳運(yùn)行參數(shù)為：水中COD濃度為500mg/L，地下水溶液體系的pH值

6、為7.0，MFC的外接電阻值為800Ω。此時(shí)該MFC的去污產(chǎn)電性能表現(xiàn)如下：除碳－最終溢流槽出水口的濃度為212mg/L，COD的去除率為57.6%(實(shí)驗(yàn)期間部分時(shí)間段COD的最大去除率達(dá)到76.2%)；脫氮--在整個(gè)運(yùn)行周期硝酸鹽氮數(shù)值始終處于非常低的水平，最大值僅有5.15mg/L，亞硝酸氮沒有積累，氨氮濃度較大由于硝酸鹽異化反應(yīng)較多所致，同時(shí)與緩沖溶液里添加NH4Cl有關(guān)；產(chǎn)電--在整個(gè)實(shí)驗(yàn)運(yùn)行期間，對(duì)外輸出電壓都相當(dāng)平穩(wěn)，最高電

7、壓達(dá)413mv，實(shí)驗(yàn)結(jié)束后的電壓仍保持在300mv左右，顯示了良好的持續(xù)和穩(wěn)定的電壓輸出性能；最大功率密度為56.36mW·m-2，相應(yīng)的電流密度為187.68mA·m-2，表明了該單室MFC裝置的脫氮除碳和產(chǎn)電性能得到了最佳的統(tǒng)一。
　　4、雙室MFC裝置在以和單室MFC裝置相同的參數(shù)運(yùn)行結(jié)果表明，對(duì)處理水中目標(biāo)污染物硝酸鹽初始濃度為100mg/L的情況下，該裝置去除廢水中COD性能和硝酸鹽性能較差，同時(shí)產(chǎn)電性能也較差。這一方面

8、與該雙室MFC運(yùn)行時(shí)間較短有關(guān)以外，還說明了該裝置的設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)尚需進(jìn)一步的改進(jìn)。研究了兩種裝置中硝酸鹽濃度隨時(shí)空的變化關(guān)系，為下一步建立實(shí)驗(yàn)砂槽裝置內(nèi)地下水體系溶質(zhì)遷移模型，進(jìn)行硝酸鹽在地下水中遷移機(jī)理的理論研究，確定硝酸鹽在多孔介質(zhì)體系中的運(yùn)移轉(zhuǎn)化規(guī)律打下基礎(chǔ)。
　　5、利用電化學(xué)工作站研究電極在兩種MFC裝置溶液體系里的電化學(xué)行為，利用掃描電鏡(SEM)觀察了碳布電極上附著的活性污泥生物膜的表面形貌，并用聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(PCR

9、)、變性梯度凝膠電泳(DGGE)技術(shù)對(duì)其中的細(xì)菌群落分布進(jìn)行了研究。電化學(xué)研究表明，單室二氧化鉛電極在長期運(yùn)行后電化學(xué)活性會(huì)降低，雙室陽極碳布電極在實(shí)驗(yàn)結(jié)束溶液體系里的電化學(xué)活性增強(qiáng)；SEM觀察到單室碳布表面覆蓋了厚厚的生物膜，雙室陽極碳布被厚厚的一層蓋桿狀細(xì)菌覆蓋，雙室陰極碳布上基本沒有生物膜；細(xì)菌研究表明單室碳布生物膜細(xì)菌主要是Fluviicola taffensis，F(xiàn)lavobacteriales bacterium，Morax

10、ellaceae Bacterium，Acinetobacter sp，F(xiàn)lavobacterium sp，Janthinobacterium lividum和Comamonadaceae bacterium；雙室碳布生物膜細(xì)菌主要是Hyphomicrobium sp，Rhodobacter sp，Thermomonas fusca，Thermomonas fusca，Hirschiabaltica，Arcobacter sp和Rhod