催化還原脫除地下水中硝酸鹽的研究.pdf

1、地下水中硝酸鹽污染日益嚴(yán)重，對(duì)人類(lèi)健康產(chǎn)生了嚴(yán)重的危害。眾所周知，水中硝酸鹽對(duì)人有致癌作用，飲用含高濃度硝酸鹽氮的地下水后，容易因缺氧而患高鐵血紅蛋白癥，嚴(yán)重的可致死亡。本文對(duì)去除地下水中硝酸鹽的主要技術(shù)進(jìn)行比較，認(rèn)為催化還原法是一種有發(fā)展前景的地下水硝酸鹽處理技術(shù)。 本文首次提出用甲酸鈉作為還原劑對(duì)地下水中硝酸鹽進(jìn)行催化還原反應(yīng)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明甲酸鈉作為還原劑時(shí)，催化劑反應(yīng)活性和選擇性都有所提高，并降低了硝酸鹽催化還原反應(yīng)

2、的活性能，使反應(yīng)更易于進(jìn)行；并且反應(yīng)過(guò)程中不需要控制體系pH值，簡(jiǎn)化了反應(yīng)操作體系。主要研究?jī)?nèi)容包括： 1以Al2O3為載體制備負(fù)載型催化劑，通過(guò)甲酸催化還原脫除地下水中硝酸鹽對(duì)該催化劑進(jìn)行活性評(píng)價(jià)，研究催化劑制備條件對(duì)催化性能的影響。發(fā)現(xiàn)催化劑種類(lèi)、配比及其含量不同，催化劑的催化性能也相應(yīng)發(fā)生變化，其中4％Pd-1％Cu/Al2O3催化劑可以在45min內(nèi)將100mg/L的NO3-完全去除。 2研究溶液初始pH值、催化

3、劑投加量、甲酸鈉濃度等反應(yīng)條件對(duì)硝酸鹽的催化還原反應(yīng)的影響。控制初始pH值4.5，甲酸鈉濃度600mg/L，催化劑投加量2.0g/L，100mg/L硝酸鹽可以在75min內(nèi)完全反應(yīng)，轉(zhuǎn)化為氮?dú)夂透碑a(chǎn)物氨，總氮的脫除率可以達(dá)到87％。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，甲酸鈉作為還原劑時(shí)只需控制溶液初始pH值，初始pH值過(guò)高或過(guò)低都會(huì)降低催化劑活性；控制初始pH值為4.5，適當(dāng)降低催化劑投加量和增加甲酸鈉的濃度有利于提高催化活性，但選擇性會(huì)顯著降低。 3與

4、硝酸鹽溶液的催化還原反應(yīng)相比較，模擬地下水中硝酸鹽的去除率明顯降低，僅能達(dá)到54％，且副產(chǎn)物氨氮的產(chǎn)率相對(duì)升高?；诖丝疾斓叵滤写嬖诘某Ｒ?jiàn)離子對(duì)硝酸鹽的還原反應(yīng)造成的影響，發(fā)現(xiàn)共存陽(yáng)離子Ca2+、Mg2+對(duì)催化劑選擇性沒(méi)有明顯影響，但由于在反應(yīng)過(guò)程中生成沉淀而降低催化劑活性表面使催化劑活性降低。共存陰離子SO42-對(duì)催化劑的活性和選擇性都不產(chǎn)生影響；HCO3-對(duì)硝酸鹽還原反應(yīng)的影響較大，NO3-去除速率出現(xiàn)先降低后增加的變化趨勢(shì)，催化

5、劑選擇性明顯降低。 4對(duì)催化劑進(jìn)行BET、ICP、XRD、TEM和EDX測(cè)試分析。結(jié)果表明，負(fù)載型催化劑Pd-Cu/γ-Al2O3的活性組分Pd、Cu顆粒較小且均勻分散于載體γ-Al2O3上。反應(yīng)過(guò)程中的水樣也未檢測(cè)出Pd、Cu元素，對(duì)反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行回收再利用，其催化性能并未有明顯改變，說(shuō)明該實(shí)驗(yàn)體系中催化劑Pd-Cu/γ-Al2O3具有很好的穩(wěn)定性。 5硝酸鹽的催化還原是通過(guò)多步來(lái)完成的，硝酸鹽首先吸附在Pd、Cu