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1、飲用水中硝酸根和亞硝酸根的脫除凈化是一項(xiàng)關(guān)系人民身體健康的重大工程,因此本論文對(duì)硝酸根及亞硝酸根的催化還原進(jìn)行了探討,主要分三部分:第一部分為Pd-Cu/TiO2雙金屬催化劑液相還原硝酸根的研究;第二部分為Ag/TiO2催化劑對(duì)亞硝酸根的光催化還原研究,從基礎(chǔ)研究角度探討了硝酸根還原條件的選擇優(yōu)化,并結(jié)合表征數(shù)據(jù),探討了硝酸根的催化還原的歷程;第三部分為可見(jiàn)光下硝酸根光催化還原的嘗試性探討,發(fā)現(xiàn)氮含量和氮化溫度對(duì)催化劑性能有較大影響。
2、 1.Pd-Cu/TiO2雙金屬催化劑液相還原硝酸根的研究本章首次將光沉積法用于制備Pd-Cu/TiO2催化劑以控制其形貌、尺寸,考察了不同金屬總含量、金屬比例、反應(yīng)條件以及負(fù)載金屬尺寸對(duì)催化劑性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn):相比于化學(xué)還原法,光沉積不僅能有效改善負(fù)載金屬的分散、控制負(fù)載金屬的尺寸大小,而且能明顯提高催化劑硝酸根加氫的性能。10分鐘內(nèi)1wt%的Pd/Cu=4:1的Pd-Cu/TiO2催化劑的活性為88.9%,比液相法合成的3
3、wt%Pd/Cu=2:1具有最好活性(55.7%)的Pd-Cu/TiO2催化劑提高了將近2/3,其平均反應(yīng)活性高達(dá)63.6mmol.g-1metal.min-1,為目前文獻(xiàn)報(bào)道的最好活性。 實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證了硝酸根加氫是結(jié)構(gòu)敏感性反應(yīng),受初始溶液pH值、H2流速、反應(yīng)溫度、共存離子等反應(yīng)條件影響。初始溶液pH值為10具有最好活性;HCO3-、CO32’等離子對(duì)催化劑性能干擾最大。通過(guò)對(duì)硝酸根的液相催化還原過(guò)程亞硝酸根累積現(xiàn)象的深入
4、分析研究,首次發(fā)現(xiàn)亞硝酸根的液相催化還原是個(gè)負(fù)載金屬尺寸敏感的反應(yīng),NO2-并不是生成N2或NH4+的必要中間產(chǎn)物。 2.光催化還原的研究本文用光催化還原法制備的Ag/TiO2對(duì)光催化還原亞硝酸根的方法進(jìn)行了系統(tǒng)研究。實(shí)驗(yàn)表明,相比于化學(xué)還原法,光控制法制備的Ag/TiO2催化劑不僅具有更均勻的負(fù)載金屬Ag形貌和窄尺寸分布,而且能明顯改善催化劑光催化還原亞硝酸根活性和N2選擇性。10min內(nèi)該催化劑光催化還原亞硝酸根活性和N2選
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