Nd-YAG透明陶瓷的制備、顯微結(jié)構(gòu)及激光性能研究.pdf

1、1995年，日本科學(xué)家A.Ikesue采用固相反應(yīng)法制備出高質(zhì)量Nd∶YAG透明陶瓷，研制出世界上第一臺陶瓷固體激光器，并成功實現(xiàn)激光輸出，成為透明陶瓷一個突破性發(fā)展。1999年，日本神島化學(xué)公司以共沉淀法合成Nd∶YAG粉體為原料，制備出高質(zhì)量透明陶瓷，激光輸出功率快速突破KW水平，將透明陶瓷的發(fā)展推向一個新的高度，透明陶瓷迅速成為國內(nèi)外研究熱點。2006年，美國利弗莫爾國家實驗室實現(xiàn)Nd∶YAG透明陶瓷67 KW激光輸出，大尺寸、高

2、質(zhì)量Nd∶YAG透明陶瓷被美國軍方確立為高功率激光武器用激光材料，自此，日美等國就有關(guān)透明陶瓷制備技術(shù)及相關(guān)陶瓷產(chǎn)品對外禁運。我國雖在2006年成功實現(xiàn)Nd∶YAG透明陶瓷波長為1064 nm，功率為1W連續(xù)激光輸出，然而在隨后幾年，稀土離子摻雜YAG透明陶瓷研究一直處于瓶頸之中，在陶瓷尺寸、激光性能（輸出功率和光轉(zhuǎn)換效率）及多層結(jié)構(gòu)等方面與國外先進(jìn)水平存在非常大的差距。
　　 本論文針對國產(chǎn)Nd∶YAG透明陶瓷存在的不足，系統(tǒng)

3、研究對材料顯微結(jié)構(gòu)演化和光學(xué)質(zhì)量產(chǎn)生影響的因素，優(yōu)化制備技術(shù)，解決國產(chǎn)透明陶瓷在制備和性能中的瓶頸問題，以期制備出具有自主知識產(chǎn)權(quán)的大尺寸、高質(zhì)量透明陶瓷，推動我國在高功率固體激光器領(lǐng)域的發(fā)展。借鑒國際上較為成熟的兩種制備工藝:
　　 (1)固相反應(yīng)法制備Nd∶YAG透明陶瓷（技術(shù)擁有者:日本W(wǎng)orld.Lab公司）;
　　 (2)共沉淀法合成Nd∶YAG粉體及透明陶瓷制備（技術(shù)擁有者:日本神島化學(xué)公司）。
　　

4、 本論文主要開展以下幾個方面工作:
　　 1)商業(yè)氧化物粉體原料球磨過程，添加CATB為表面活性劑（最佳添加量為0.8wt.％），改善漿料的流動性，提高成份混和均勻性及細(xì)化粉體粒徑，確保球磨粉體具有高的燒結(jié)活性;添加La2O3為燒結(jié)助劑（最佳添加量為0.8 wt.％），降低燒結(jié)溫度，細(xì)化晶粒尺寸，晶界數(shù)量增多，為氣孔排除提供更多通道;升溫速率設(shè)為1℃/min，陶瓷致密化過程緩慢，為氣孔排除提供充裕的時間。優(yōu)化固相反應(yīng)工藝最大程度

5、減少和消除影響陶瓷材料光學(xué)質(zhì)量的散射中心（如，氣孔、雜質(zhì)及非主晶相），獲得高質(zhì)量Nd∶YAG透明陶瓷，波長為400 nm和1064 nm，光學(xué)透過率分別為82.5％和84.4％，與晶體理論透過率基本一致，陶瓷顯微結(jié)構(gòu)致密，熱腐蝕表面無明顯氣孔和雜質(zhì)存在，晶界干凈，為后續(xù)大尺寸透明陶瓷的制備提供技術(shù)上的保證。
　　 2)大尺寸素坯成型過程，為避免引入新的雜質(zhì)，不使用任何粘結(jié)劑以提高素坯強度，僅通過控制干壓成型壓力和素坯厚度來保證素

6、坯完整性，干壓壓力控制在80MPa～120 MPa之間，素坯厚度＞7 mm，長度為200 mm的板條和直徑為200 mm的圓片素坯具有良好的完整性，無邊角脫落和開裂現(xiàn)象出現(xiàn)。素坯1750℃真空燒結(jié)50h，所得陶瓷塊體空氣中1450℃退火處理20 h，雙面拋光，即得Nd∶YAG透明陶瓷圓片((￠)133×6 mm2)，1064nm和400nm光學(xué)透過率分別為84.4％和82.8％，散射損耗為0.004 cm-1，吸收損耗為0.001 cm

7、-1，陶瓷顯微結(jié)構(gòu)致密，平均晶粒尺寸約10μm，晶界寬度小于1 nm，具有該結(jié)構(gòu)的晶界對光傳輸產(chǎn)生的損耗可忽略不計。微調(diào)單一結(jié)構(gòu)Nd∶YAG透明陶瓷制備技術(shù)，改變燒結(jié)助劑（TEOS和La2O3）的添加量以調(diào)控純YAG和Nd∶YAG的燒結(jié)溫度，實現(xiàn)兩者在同一燒結(jié)制度下顯微結(jié)構(gòu)致密化，抑制晶粒異常生長，獲得多層結(jié)構(gòu)透明陶瓷板條，1064nm和400nm光學(xué)透過率分別＞84.2％和＞81.8％。大尺寸、高質(zhì)量透明陶瓷的制備為實現(xiàn)高效率、高功率

8、激光輸出提供材料上的保證。
　　 3)系統(tǒng)研究Nd∶YAG透明陶瓷激光性能，以激發(fā)波長為808nm的LD泵浦系統(tǒng)側(cè)泵Nd∶YAG陶瓷棒((￠)6×100 mm2)，獲得波長為1064nm，425W激光輸出，光光轉(zhuǎn)換效率為42.5％，與相同泵浦條件下，相同尺寸和摻雜濃度高質(zhì)量Nd∶YAG晶體棒激光性能測試結(jié)果完全一致。為從Nd∶YAG激光材料中提取更多的有效能量，2010年，采用主控振蕩器功率放大器(MOPA)泵浦系統(tǒng)同時側(cè)泵兩根

9、Nd∶YAG陶瓷棒（(￠)6×100mm2）實現(xiàn)波長為1064nm，1.023 KW激光輸出，光轉(zhuǎn)換效率效率為29.7％，國產(chǎn)陶瓷突破KW以上激光輸出。2011年，以LD面陣為泵浦源，側(cè)泵Nd∶YAG陶瓷板條(93×30×3mm3)，泵浦功率為6.691 KW，獲得波長為1064nm，2.44 KW激光輸出，光光轉(zhuǎn)換效率為36.5％。研究結(jié)果表明，Nd∶YAG透明陶瓷具有與晶體相媲美的激光性能。
　　 對Nd∶YAG透明陶瓷1.

10、1μm附近激光性能開展研究，以激發(fā)波長為808 nm的LD泵浦系統(tǒng)側(cè)泵單根Nd∶YAG陶瓷棒((￠)6×100 mm2)，獲得波長為1116nm，248 W激光輸出，光光轉(zhuǎn)換效率為24.8％;側(cè)泵兩根Nd∶YAG陶瓷棒((￠)6×100 mm2)，獲得波長為1123 nm，509 W激光輸出，光光轉(zhuǎn)換效率為25.8％，1116nm和1123 nm波長發(fā)射截面不到1064nm的十五分之一是其激光性能差于1064nm的主因。1.1μm激光在

11、激光顯示、照明及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用價值。
　　 4)以國產(chǎn)硝酸鹽為原料，采用共沉淀法合成Nd∶YAG粉體，控制反應(yīng)pH值(8.2)和反應(yīng)溫度(25℃)，向混合硝酸鹽溶液中加入Mg2+離子，前驅(qū)體煅燒分解過程，Mg2+離子以MgO形成在Nd∶YAG晶界析出，抑制晶粒連續(xù)生長和粉體燒結(jié)現(xiàn)象的出現(xiàn)，細(xì)化粉體粒徑，前驅(qū)體煅燒后所得粉體分散性好、燒結(jié)活性高。以MgO含量為0.01 wt.％的Nd∶YAG粉體為原料，與0.5 wt

12、.％TEOS球磨混和，球磨粉體壓制素坯1750℃真空燒結(jié)20 h，所得透明陶瓷顯微結(jié)構(gòu)致密，平均晶粒尺寸約為8μm，熱腐蝕表面未發(fā)現(xiàn)明顯氣孔和雜質(zhì)存在，4mm厚樣品在1064nm處透過在82％以上。
　　 綜上所述，本論文采用固相反應(yīng)法制備大尺寸、高質(zhì)量Nd∶YAG透明陶瓷，為固體激光器，尤其是高功率固體激光器用激光材料提供新的選擇。共沉淀合成出高性能Nd∶YAG粉體，并制備出高質(zhì)量透明陶瓷，有利于擺脫固相反應(yīng)法制備透明陶瓷對進(jìn)