22264.pt與pd混合團(tuán)簇結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及熔化特性研究

1、Classi6edIndex：0469UDC：5389SecrecyRate：Public娩edUnive礴i鑼Code：10082Hel)eiUnivers時(shí)ofScienceandTechologyDissertationfortheMasterDe鏟eeStudyOntheStmcture、StabilityandMeltingProp叭iesofPtandPdMiXedClustersCandidate2SuperVisor：A

2、ssociateSupervisor：Acade血cDeg眥Appl塒for：Special姆：Employer：DateofOralExamination：LiYunpengProfRenShiweiMasterofScienceCondensedMatterPhysicsCollegeofScienceDecenlber，2015摘要摘要團(tuán)簇的性質(zhì)既不同于微觀單個(gè)原子或分子，也不同與宏觀的固體或液體，具有特殊的性質(zhì)。團(tuán)簇科學(xué)涉及諸多

3、方面的化學(xué)與物理問題，其研究成果尤其對(duì)催化劑、燃料電池與納米科學(xué)等領(lǐng)域產(chǎn)生了重要的推動(dòng)力。在催化領(lǐng)域，貴金屬催化劑有著重要的地位，納米貴金屬催化劑具有較高的催化活性，與傳統(tǒng)催化劑相比具有很大的優(yōu)勢(shì)。本文對(duì)兩種貴金屬Pt與Pd混合團(tuán)簇進(jìn)行研究，分析了其結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性以及某些熱力學(xué)特性，希望能為新型貴金屬催化劑的研究提供一定的背景知識(shí)。本論文所采用的研究方法為分子動(dòng)力學(xué)。研究的對(duì)象為12原子3l原子PtPd混合團(tuán)簇，團(tuán)簇中Pd原子的數(shù)目為0個(gè)

4、8個(gè)。論文中首先采用模擬退火的方法得到混合團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)，接著利用勢(shì)能的二階差分對(duì)混合團(tuán)簇的穩(wěn)定性進(jìn)行分析。最后計(jì)算混合團(tuán)簇在不同溫度下的均方根鍵長(zhǎng)漲落6，做6溫度r關(guān)系圖，分析混合團(tuán)簇的熔化特性。經(jīng)過詳細(xì)的分析，本論文主要有以下結(jié)論：1)具有幻數(shù)特征的13原子與19原子PtPd混合團(tuán)簇，其基態(tài)結(jié)構(gòu)有較高的對(duì)稱性。除13原子與19原子混合團(tuán)簇外，其余團(tuán)簇不具備較高的對(duì)稱性。2)在本論文模擬的12原子3l原子PtPd混合團(tuán)簇范圍內(nèi)，團(tuán)簇的

5、幾何結(jié)構(gòu)基本是以二十面體或雙二十面體進(jìn)行演化，部分團(tuán)簇內(nèi)部可以觀察到規(guī)則的二十面體或雙二十面體結(jié)構(gòu)。3)本論文nPd混合團(tuán)簇內(nèi)的Pd原子數(shù)不超過8個(gè)，在該模擬范圍內(nèi)，從整體上來說，混合團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性會(huì)隨著團(tuán)簇內(nèi)部Pd原子數(shù)的增加而有一定的增強(qiáng)。4113原子混合團(tuán)簇有最好的穩(wěn)定性。5、PtPd混合團(tuán)簇的穩(wěn)定性，不但與混合團(tuán)簇的總原子數(shù)目有關(guān)，也與團(tuán)簇內(nèi)部?jī)煞N原子的比例有關(guān)。6、13原子混合團(tuán)簇預(yù)熔化溫度最高，19原子混合團(tuán)簇中絕大多數(shù)預(yù)