27059.微量水及氧化石墨烯還原方法對tio2gss復(fù)合物光催化性能的調(diào)控作用

1、分類號：密級：UDC：學號：405503911081南昌大學碩士研究生學位論文微量水及氧化石墨烯還原方法對微量水及氧化石墨烯還原方法對TiO2GSs復(fù)合物光復(fù)合物光催化性能的調(diào)控作用催化性能的調(diào)控作用TheRegulatingEffectofaTraceAmountofWatertheReductionMethodofGOonthePhotocatalyticPerfmanceofTiO2GSsComposites盧鐵文培養(yǎng)單位（院、系

2、）：理學院指導(dǎo)教師姓名、職稱：張榮斌教授指導(dǎo)教師姓名、職稱：胡長員副教授專業(yè)學位種類：理學專業(yè)領(lǐng)域名稱：物理化學論文答辯日期：答辯委員會主席：評閱人：年月日摘要I摘要由于其無毒、成本低廉及良好的化學穩(wěn)定性等特點，TiO2在光催化領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。但是，TiO2的光生電子空穴對容易復(fù)合，導(dǎo)致其光催化效率較低，限制了其應(yīng)用。石墨烯(graphenesheets簡稱GSs)具有比表面積大、吸附性能好、載流子遷移率高等優(yōu)點，在光催化領(lǐng)域同樣受到

3、關(guān)注。本論文以石墨為原料，采用Hummers法制備石墨烯氧化物(grapheneoxide簡稱GO)；以GO為原料，以鈦酸異丙酯(TIP)為鈦源，采用醇熱法原位制備TiO2GSs復(fù)合物，以光催化降解甲基橙(MO)為探針反應(yīng)研究TiO2GSs復(fù)合物的光催化性能。GSs對MO良好的吸附性能，會提高TiO2附近MO的濃度；加之GSs具有優(yōu)異的導(dǎo)電性，可促進TiO2光生電子空穴對的分離，因而在GSs上原位生長TiO2，會大幅度提高了TiO2的光

4、催化性能。此外，研究表明，GO乙醇溶液中殘存的微量水，對TiO2GSs復(fù)合物中TiO2的結(jié)晶度、粒徑、暴露晶面有重要的調(diào)控作用，進而影響TiO2GSs復(fù)合物的光催化性能。基于此，本文采用醇熱法制備TiO2及TiO2GSs復(fù)合物，添加微量水或通過NH4HCO3原位分解產(chǎn)生微量水，系統(tǒng)研究微量水對TiO2及TiO2GSs復(fù)合物的光催化調(diào)控作用。研究發(fā)現(xiàn)，醇熱體系中直接添加微量水可以提高TiO2的結(jié)晶度，增大TiO2的粒徑，抑制光生電子空穴對

5、的復(fù)合，進而提高TiO2的光催化活性。另外，微量水的存在有利于001晶面的形成。類似地，通過醇熱反應(yīng)過程中NH4HCO3原位分解產(chǎn)生微量水，同樣可以大幅度提高TiO2的光催化性能。而且，在TiO2GSs復(fù)合物制備過程中，NH4HCO3原位分解產(chǎn)生的水有利于促進TIP在GO上異相成核和水解，減少TIP的流失，提高復(fù)合物中TiO2的結(jié)晶度變，從而提高TiO2GSs復(fù)合物的光催化活性。靜電自組裝是制備復(fù)合物的一種常用方法。Hummers法制備

6、的GO水溶液帶較強的負電。以水為溶劑，采用溶膠凝膠法制備TiO2納米溶膠，通過調(diào)控體系pH小于TiO2等電點，可以使TiO2納米溶膠帶正電。利用GO與TiO2納米溶膠間的靜電作用，可以在水相介質(zhì)下，快速制備TiO2GO復(fù)合物，分別采用水合肼和溶劑熱兩種方式將GO還原為GSs，得到TiO2GSs復(fù)合物。其中，水合肼還原得到的GSs中TiO鍵以及sp2缺陷的含量最大，可以更好地分離TiO2的光生電子空穴對，從而提高TiO2GSs復(fù)合物的光催