氧化石墨烯負(fù)載鎂系金屬?gòu)?fù)合氧化物的自組裝制備及催化性能研究.pdf

1、固體推進(jìn)劑是導(dǎo)彈和火箭發(fā)動(dòng)機(jī)的動(dòng)力源，它的燃燒是推進(jìn)技術(shù)的核心。為了改善推進(jìn)劑的燃燒性能，使用少量催化劑是最佳途徑。納米金屬?gòu)?fù)合氧化物已被廣泛用作燃燒催化劑，然而這些材料由于不可避免的團(tuán)聚會(huì)削弱其催化性能。氧化石墨烯(GO)由于大的比表面積和機(jī)械流動(dòng)性可以作為一種理想的催化劑載體，從而能抑制納米粒子的團(tuán)聚，且自組裝的復(fù)合材料往往表現(xiàn)出更優(yōu)異的的催化行為。
　　本論文制備了兩種鎂系復(fù)合金屬氧化物及其系列GO負(fù)載型的納米復(fù)合材料，并研

2、究了它們對(duì)推進(jìn)劑含能組分的催化分解性能。本論文主要涵蓋以下內(nèi)容:
　　1、采用溶劑熱法成功合成了兩種鎂系復(fù)合金屬氧化物(MgWO4和MgFe2O4)。SEM結(jié)果顯示樣品有比較嚴(yán)重的團(tuán)聚現(xiàn)象。接著我們采用溶液共混法制備了幾種GO負(fù)載型納米復(fù)合材料:通過改變GO與MgWO4懸浮液的濃度比合成了GO-MgWO4(1∶1)、GO-MgWO4(1∶3)和GO-MgWO4(1∶5)復(fù)合材料;通過改變GO與MgWO4懸浮液的電勢(shì)制備了GO負(fù)載M

3、gFe2O4與GO包裹MgFe2O4復(fù)合材料。SEM結(jié)果表明GO的存在能夠明顯抑制納米粒子的團(tuán)聚，并進(jìn)一步采用TEM、Raman、XPS、FT-IR和BET等手段其進(jìn)行了表征分析。
　　2、研究了三種不同形貌的GO-MgWO4(1∶1)、GO-MgWO4(1∶3)和GO-MgWO4(1∶5)納米復(fù)合材料對(duì)RDX和HMX熱分解行為的影響。結(jié)果表明GO-MgWO4(1∶5)表現(xiàn)出最好的催化活性，它可以使RDX和HMX的最高分解峰溫降低

4、28.7℃和10.5℃，同時(shí)能使RDX和HMX表觀活化能降低了43.4kJ·mol-1和56.4kJ·mol-1。同時(shí)，研究了GO負(fù)載MgFe2O4與GO包裹MgFe2O4對(duì)AP的熱催化性能，結(jié)果顯示GO包裹MgFe2O4擁有更好的催化活性。GO-包裹MgFe2O4可以使AP的最高分解峰溫降低95.05℃，表觀活化能減少了21.8kJ·mol-1，放熱量增加876.4J g-1。GO負(fù)載型復(fù)合材料的催化活性均高于單一的GO或鎂系金屬?gòu)?fù)合

5、氧化物，可能是由于兩者之間的催化協(xié)同作用。
　　3、通過DSC方法研究了GO負(fù)載MgFe2O4/RDX和GO負(fù)載MgFe2O4/HMX的熱行為，并通過動(dòng)力學(xué)計(jì)算可以得到GO負(fù)載MgFe2O4/RDX熱分解動(dòng)力學(xué)方程為:dα/dT=6（1-a）2/3[1-（1-a）1/3]1/2exp（-1.6716×105/RT）101541/β;GO-負(fù)載MgFe2O4/HMX熱分解動(dòng)力學(xué)方程為:dα/dT=4-101499/β（1-a）3/4