石墨烯負(fù)載納米鐵去除地下水中硝酸鹽氮的技術(shù)研究.pdf

1、近年來隨著經(jīng)濟(jì)及工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展,地下水污染也越來越嚴(yán)重。硝酸鹽氮已成為進(jìn)入水體最頻繁的污染物之一,且污染具有日益惡化的趨勢,地下水硝酸鹽氮污染已成為全世界關(guān)注的熱點。由于硝酸鹽氮污染的危害性及緊迫性,地下水硝酸鹽氮的去除技術(shù)研究成為一個熱點。納米材料具有比表面積大,活性強(qiáng)等特點,能夠快速的去除有機(jī)物、硝酸鹽及重金屬等污染物,因而受到更多研究者的關(guān)注,納米技術(shù)的發(fā)展為地下水處理提供了更多的研究思路。已有研究表明,納米鐵對硝酸鹽氮有較高的

2、去除率,但還原產(chǎn)物主要為氨氮,生成率高達(dá)90％以上,且初始反應(yīng)速率不是很高,不能很好的適應(yīng)高濃度硝酸鹽氮去除。因此,開展地下水硝酸鹽氮污染治理理論與技術(shù)方法研究,探討高效簡便的地下水硝酸鹽氮處理方法,仍然是地下水污染治理研究工作的重要內(nèi)容,具有重要的理論價值和現(xiàn)實意義。
　　因此本文以石墨烯為載體,采用液相還原法將納米鐵負(fù)載于石墨烯上,然后進(jìn)行去除硝酸鹽的靜態(tài)實驗,在比較研究還原鐵粉、納米鐵與石墨烯負(fù)載納米鐵去除能力的基礎(chǔ)上,深入

3、研究了石墨烯負(fù)載量、硝酸鹽氮初始濃度、pH、溶解氧和共存離子等因素對去除效果的影響,探討了石墨烯負(fù)載納米鐵去除硝酸鹽的反應(yīng)機(jī)理。論文的主要研究結(jié)論如下:
　　(1)還原鐵粉在中性條件下基本不與硝酸鹽反應(yīng),只有在較低pH條件下才對硝酸鹽氮有較好的去除效果;納米鐵在中性條件下即能較好的去除硝酸鹽氮,90分鐘去除率即能達(dá)到80%以上,當(dāng)硝酸鹽氮初始濃度為50mg/L時,納米鐵去除硝酸鹽氮反應(yīng)符合一級反應(yīng)動力學(xué)方程。
　　(2)石墨

4、烯負(fù)載納米鐵去除硝酸鹽氮效率明顯高于納米鐵,且氨氮生成率為79%左右,較之納米鐵有所降低。石墨烯與納米鐵最佳負(fù)載比為5:1;在石墨烯負(fù)載納米鐵投加量相同情況下,隨著硝酸鹽氮初始濃度的增大,去除率有所下降;較低pH,能夠不同程度的提高去除率,主要是因為較低pH能夠及時更新石墨烯負(fù)載納米鐵反應(yīng)面;水中溶解氧濃度越大,石墨烯負(fù)載納米鐵對硝酸鹽氮去除效率越低,這是因為溶解氧氧化納米鐵,降低了還原硝酸鹽氮的能力;共存離子Cl-、SO42-、PO4

5、3-對去除硝酸鹽氮效果均有影響,影響程度由大到小依次為:PO43-、SO42-、Cl-。
　　(3)通過對石墨烯負(fù)載納米鐵與硝酸鹽反應(yīng)0、30、90分鐘后剩余物進(jìn)行SEM研究發(fā)現(xiàn),制備的納米鐵為顆粒狀球體,直徑為20~80nm,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,顆粒狀的納米鐵逐漸被消耗,變成絮狀物;經(jīng)動力學(xué)研究表明,石墨烯負(fù)載納米鐵與硝酸鹽的反應(yīng)級數(shù)n=0.45,表明該反應(yīng)不是一個簡單的一級化學(xué)反應(yīng),而是一個由化學(xué)反應(yīng)、吸附/解吸等的組成的復(fù)雜過程