脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑降解甲醛的機理研究.pdf

1、隨著社會經濟的發(fā)展，以甲醛為代表的室內VOCs（Volatile OrganicCompounds）對人們的生活質量和身體健康的影響日益嚴重。低溫等離子體協(xié)同催化劑技術是最有前景的新型處理VOCs技術，但目前對低溫等離子體與催化劑相互協(xié)同的內在機理還處在初級階段，需進一步深入研究。
　　本文采用針板式脈沖放電反應器，以甲醛作為研究對象，通過機理性實驗研究了單獨脈沖放電、脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑以及脈沖放電協(xié)同稀土La改性MnO2

2、催化劑三種環(huán)境下甲醛的降解率及產物的變化趨勢。在實驗的基礎上進一步分析了脈沖放電與催化劑的協(xié)同機理，通過建立數(shù)學模型，對脈沖放電及脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑降解甲醛進行了反應動力學數(shù)值模擬。
　　機理性實驗結果顯示，單獨脈沖放電時甲醛的降解率及產物（O3、CO和CO2）濃度隨脈沖電壓升高而增大，單獨脈沖放電對CO2的選擇性較低，當脈沖電壓23kV，脈沖頻率30Hz時，甲醛的降解率為81％，O3濃度280.3ppm，CO2的選擇性2

3、5%；脈沖放電協(xié)同MnO2催化劑時，甲醛的降解率明顯上升，O3濃度顯著下降，CO2的選擇性提高，當脈沖電壓23kV時，填充8%負載比例的MnO2催化劑甲醛降解率達到92.1%，O3濃度降至130.8ppm，CO2的選擇性達到58.8%；脈沖放電協(xié)同稀土La改性MnO2催化劑時，甲醛的降解率、O3分解情況以及CO2的選擇性進一步改善，當La負載量為1%時，8%的MnO2催化劑性能最佳，脈沖放電23kV時，甲醛降解率達98.5%，CO2選擇

4、性達到64.5%，O3濃度降至93.9ppm。
　　反應動力學模擬結果表明，在單獨脈沖放電條件下，一次自由基的濃度大小順序為O>OH>H>N，一次自由基濃度和脈沖電壓存在正比關系；模擬氣體成分的含量對自由基有一定的影響，隨著氧氣和水蒸氣含量的提高，O自由基和OH自由基濃度呈線性增長，有利于甲醛的降解，但是臭氧的利用率不高。在MnO2催化劑存在條件下，MnO2催化劑中的Mn3+促使脈沖放電生成的O3分解成活性氧原子，活性氧原子提高了