上海市區(qū)與崇明島東灘濕地大氣顆粒物污染特征研究.pdf

1、本研究通過對上海市區(qū)以及崇明島東灘濕地大氣PM2.5和PM10為期兩年觀測，比較兩地PM2.5和PM10的質量濃度水平及化學性質，分析大氣顆粒物來源，探討全年典型污染期大氣顆粒物特征，考察長江隧橋開通對東灘濕地大氣環(huán)境的影響，討論世博會期間排放控制措施對上海大氣顆粒物及區(qū)域環(huán)境的影響。此外，對上海市大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布、化學組成及粒徑分布進行研究，分析上海持續(xù)高污染期大氣顆粒物數(shù)濃度粒徑分布特征，闡明灰霾及光化學煙霧事件大氣顆粒物

2、數(shù)濃度、粒徑分布及化學組成。以期探究東灘濕地大氣顆粒物特征，全面揭示中國東部沿海城市上海大氣顆粒物污染長期變化趨勢和特征，為探討城市群與濕地大氣環(huán)境的相互影響提供有力支持。
　　本論文主要成果如下:
　　1.上海市區(qū)與東灘濕地大氣PM2.5和PM10的質量濃度、化學性質:(1)市區(qū)PM2.5和PM10平均質量濃度分別為27.8和48.6μg/m3，分別為世界城市均值的2.53和1.35倍;東灘濕地PM2.5和PM10平均質量

3、濃度分別為15.8和22.1μg/m3，超出環(huán)境空氣質量PM2.5一級標準。市區(qū)與東灘PM10質量濃度季節(jié)變化顯著，基本呈現(xiàn)相同特征，即冬季＞春季＞秋季＞夏季。市區(qū)PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10相同，東灘濕地PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10略有不同。東灘濕地PM2.5/PM10值大于市區(qū)，以細顆粒物污染為主，PM2.5受市區(qū)影響較大。(2)市區(qū)水溶性離子濃度分別為PM10和PM2.5質量濃度的45.8％和56.6％，東灘濕地水溶性離子

4、濃度分別為PM10和PM2.5質量濃度的55.1％和65.7％。市區(qū)水溶性離子濃度是東灘濕地的1.5-1.8倍。SO42-、NO3-、NH4+是最主要的三種離子，共占復旦PM2.5和PM10總水溶性離子濃度的88.9％和80.9％，占東灘PM2.5和PM10總水溶性離子濃度的90.6％和85.7％。市區(qū)PM10中Ca2+和Cl-濃度較高，PM2.5中Cl-和K+的濃度較高;東灘PM10和PM2.5中Na+與K+濃度較高，體現(xiàn)了海洋與生物

5、質燃燒對東灘濕地離子成分的影響。不同季節(jié)東灘與復旦的離子粒徑分布結果不同。(3)市區(qū)OC和EC濃度分別為PM10質量濃度的16.3％和9.6％，分別為PM2.5質量濃度的21.2％和14.8％;東灘濕地OC和EC濃度分別為PM10質量濃度的15.1％和10.8％，分別為PM2.5質量濃度的20.4％和16.9％。碳質成分在細顆粒物分布較多，OC濃度遠高于EC濃度，市區(qū)OC和EC濃度大于東灘濕地。不同季節(jié)東灘與復旦的OC和EC濃度粒徑分布

6、結果不同。東灘PM2.5和PM10的OC/EC比值小于市區(qū)。
　　2.上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物來源分析:(1)基于長期采樣獲得的PM10和PM2.5質量濃度與化學成分數(shù)據(jù)，計算得到市區(qū)Ca+轉換為dust和OC轉換為 POM的f和k值分別為0.10和1.3，東灘濕地的f和k值分別為0.05和1.4?；瘜W質量閉合結果表明，市區(qū)PM10中Dust貢獻最大(30.0％)，其次是POM(19.5％);PM2.5中POM貢獻最大(23.

7、6％)，其次是SO42-(22.2％)。東灘PM10中Dust與SO42-的貢獻最大(均為22.7％); PM2.5中5O42-貢獻最大（為27.5％），其次是POM(21.8％)。(2)觀測期間5種后向軌跡類型(L、E、S、W、N)的比例分別為12.1％、20.3％、21.6％、6.3％、39.7％。東灘PM10和PM2.5化學成分的除dust外，總體表現(xiàn)為W和L類型化學成分濃度最高，呈現(xiàn)高污染特征;N類型的污染程度居中;E和S類型化

8、學成分濃度最低，污染較小。市區(qū)PM10和PM2.5化學成分的除dust外，總體表現(xiàn)為W類型化學成分濃度最高、N和L軌跡類型交替高污染特征，與東灘濕地情況稍有不同。PM10與PM2.5中NH4+、NO3-、K+、Cl-比例最高的軌跡類型分別是L、W、L和N。PM10中SO42-比例最高的軌跡類型是S和L，PM2.5中SO42-比例最高的軌跡類型為L。東灘濕地OC和EC比例最高的軌跡類型是W和S，與市區(qū)稍有不同。(3)東灘PM2.5和PM1

9、0的NO3-/SO42-值小于市區(qū)，主要是固定源的影響。收獲季節(jié)PM2.5和PM10的K+/OC值較高，生物質燃燒影響占主導。
　　3.典型時期上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物特征:(1)沙塵、生物質燃燒、灰霾和煙花爆竹集中燃放四種污染事件的PM2.5和PM10質量濃度為潔凈天氣的2至4倍。四種污染事件中，沙塵事件PM10中Ca2+濃度最高、PM2.5/PM10值最小;生物質燃燒事件PM10與PM2.5中K+濃度最高;灰霾事件PM10

10、與PM2.5中總離子濃度最高，特別是SO42-、NO3-和NH4+濃度;煙花爆竹集中燃放事件中Cl-濃度和NO3-/SO42-的比值最高，且主要分布在粗顆粒中;生物質燃燒和灰霾事件碳質成分濃度最高。(2)上海長江隧橋開通車流量驟增對東灘PM10和PM2.5中水溶性離子影響最大的是NH4+、NO3-、SO42-和Cl-，其中PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-和Cl-分別比年同期增加了52.9％、22.3％、26.7％和25.5％，

11、PM10中NH4+、NO3-、SO42-分別比年同期增加了24.8％、21.3％、12.7％，PM10中NO3-/SO42-值增加至0.95。人為污染行為對東灘濕地的大氣顆粒物的特征影響大。(3)上海世博會期間大氣顆粒物質量濃度均低于往年同期，東灘PM10和PM2.5中K+、NH4+、SO42-和Cl-濃度顯著降低，復旦PM10和PM2.5中K+和Ca2+濃度大幅降低。減排措施取得了有效結果，但區(qū)域傳輸對排放控制條件下的大氣顆粒物污染具

12、有較大影響。
　　4.上海市大氣顆粒物數(shù)濃度、化學組成及其粒徑分布特征:(1)上海市大氣顆粒物總數(shù)濃度年均值為1.12×104 cm-3，凝結核模態(tài)、埃根核模態(tài)、積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度分別為1156 cm-3、7619 cm-3和2388 cm-3，顆粒物總表面積和總體積濃度分別為443μm2/cm3和40μm3/cm3。顆粒物總數(shù)濃度冬＞春＞秋＞夏，與總表面積和總體積濃度季節(jié)變化規(guī)律一致。(2)2013年12月持續(xù)高污染天氣占整個

13、月份的74.2％，粒徑范圍100 nm-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加幅度與污染天氣同步變化，特別是總表面積濃度和體積濃度在嚴重及重度污染期間大幅升高。(3)水溶性離子粒徑分布主要集中在0.4-2.1μm的顆粒物中，濃度峰值出現(xiàn)在0.7-1.1μm。NO3-的粒徑分布在小于2.1μm和大于5.8μm都有峰值，Ca2+和Cl-濃度峰值在5.8-10μm，K+和Na+均勻分布在各粒徑范圍。
　　5.上海市灰霾和光化學煙霧事件大氣顆粒物數(shù)濃度

14、、化學組成及粒徑分布:2009年灰霾天數(shù)占42.7％，其中有32.1％是重度及中度灰霾，且主要分布在冬春季節(jié)。灰霾期間的大氣顆粒物數(shù)濃度為1.70×104 cm-3，是清潔天氣的2倍?；姻彩录w粒物數(shù)濃度的最大增加在0.5-1μm和1-10μm粒徑范圍，分別是清潔天氣的17.78和8.78倍。光化學煙霧事件顆粒物數(shù)濃度的最大增加在50-100nm和100-200nm粒徑范圍，分別是清潔天氣的5.89和4.29倍?；姻病⒐饣瘜W煙霧和清潔天

15、氣的顆粒物體積濃度分別為102、49和15μm3/cm3。僅占數(shù)濃度5％的粒徑大于200 nm的顆粒物卻貢獻了體積濃度的90％，大于1μm的顆粒物對體積的貢獻達50％?；姻?、光化學煙霧和清潔天氣的顆粒物表面積濃度分別為949、649和206μm2/cm3。灰霾期間90％的表面積濃度來自于粒徑大于100nm的顆粒物。隨著灰霾嚴重程度的增加，粒徑小于50 nm的顆粒物數(shù)濃度減小，50-200 nm和0.5-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加?；姻蔡鞖?/p>