天然有機物和SiO2納米顆粒對碳納米管吸附Cu(Ⅱ)的影響.pdf

1、碳納米管(CNTs)是一種優(yōu)良的吸附材料,已廣泛應用于環(huán)境中重金屬和有機污染物的吸附治理,是近年來的研究熱點。隨著碳納米管的普遍應用,一部分材料不可避免地被釋放到水體中,與自然水體中普遍存在的天然有機物(NOM)和無機膠體SiO2發(fā)生作用,其表面性質和遷移行為也進而會發(fā)生改變。已有很多研究結果表明碳納米管可吸附環(huán)境中的有毒重金屬和有機污染物,但從另一方面來說,對于自身具有一定毒性的碳納米管而言,其對重金屬和有機物的吸附進一步加劇了它在環(huán)

2、境中的毒性作用,影響環(huán)境污染物的遷移轉化行為。然而到目前為止,關于NOM的組成和性質對CNTs吸附NOM的吸附量及其對吸附重金屬離子的影響的研究少有報道,同時有關環(huán)境水體中無機膠體SiO2對CNTs吸附重金屬如銅的動力學影響也缺乏相關的研究和探討。因此,本研究選取重金屬Cu(Ⅱ)為目標污染物,以七種NOM模擬水中的天然有機物,以SiO2納米顆粒模擬水中的無機膠體,研究了NOM和SiO2納米顆粒對三種不同類型的多壁碳納米管(MWCNTs)

3、吸附Cu(Ⅱ)的影響和機理。
　　MWCNTs對NOM的吸附結果符合Freundlich等溫線模型。不同NOM樣品的弗蘭德里希常數KF值與NOM的芳香碳含量、SUVA值、I3正相關,與E2/E3值、I1負相關,與I2沒有相關性,NOM的芳香性是決定碳納米管對NOM吸附量的重要因素。MWCNTs吸附NOM的主要作用機理是π-π共軛作用和疏水作用。FTIR和XPS分析結果證明,NOM可促進MWCNTs對重金屬Cu(Ⅱ)的吸附,銅吸附量

4、隨NOM初始濃度增加而增加。NOM促進銅吸附量增加量與碳納米管的表面性質含氧量有關,與 NOM樣品的羧基碳含量、羧基含量和極性指數正相關,親水性官能團尤其是羧基發(fā)揮著重要作用。
　　CNTs單一吸附體系和 CNTs-SiO2混合吸附體系吸附動力學數據都符合準二級動力學方程。這兩種吸附體系中,隨吸附劑投入量增加,Cu(Ⅱ)平衡吸附量均減少,初始反應速率提高,吸附平衡時間縮短;投入量相同時,混合吸附體系的初始吸附速率更快,吸附平衡時間

5、比單一吸附體系的更短,CNTs-OH的吸附平衡時間比CNTs-COOH的短。吸附速率常數k2值隨吸附劑投入增加而增大;吸附劑投入量相同時,CNTs-SiO2混合吸附體系對應的k2值比CNTs單一體系大,機理是SiO2可以通過氫鍵和范德華力作用吸附到碳納米管表面起橋聯作用,促進重金屬Cu(Ⅱ)的傳遞,加快吸附過程;比較不同CNTs類型,盡管CNTs-COOH的銅吸附量更大,但CNTs-OH的總體吸附速率比CNTs-COOH快。CNTs-O