MW-MgFe2O4體系修復(fù)有機(jī)污染土壤研究.pdf

1、隨著工業(yè)化和城市化的迅速發(fā)展，我國(guó)由有機(jī)污染物造成的場(chǎng)地污染問題十分嚴(yán)峻，對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成了極大的威脅。在污染場(chǎng)地修復(fù)技術(shù)中，熱修復(fù)技術(shù)中的微波（Microwave，MW）修復(fù)技術(shù)作為一種新型的土壤修復(fù)技術(shù)得到廣泛的應(yīng)用。微波土壤修復(fù)技術(shù)具有高效、快捷、選擇性加熱、實(shí)用范圍廣等優(yōu)點(diǎn)，適用于處理各類高濃度的有機(jī)污染物土壤。土壤吸收微波性能較差，因此選擇合適的微波吸收劑促進(jìn)修復(fù)效果尤為重要。鎂鐵氧體（MgFe2O4）因具有高催化活性

2、和強(qiáng)微波吸收性能而被廣泛用于處理各類廢氣和廢水，但作為微波吸收劑處理土壤中的有機(jī)污染物尚未見報(bào)道。
　　本文首先考察了制備方法對(duì)MgFe2O4性質(zhì)的影響，以六氯苯（Hexachlorobenzene，HCB）和硝基酚（4-nitrophenol，4-NP）為代表性有機(jī)污染物，研究了MgFe2O4的催化活性；探討了微波場(chǎng)下MgFe2O4的作用機(jī)理和影響因素。主要的研究?jī)?nèi)容與結(jié)論如下：
　?。?）采用微波輔助化學(xué)共沉淀NaOH（

3、M1）和NH4·OH（M2）滴加法、溶膠-煅燒法（M3）、反膠束法（M4）合成了四種鎂鐵氧體，考察了微波輔助化學(xué)共沉淀NaOH滴加法中煅燒溫度與煅燒時(shí)間對(duì)樣品結(jié)構(gòu)的影響。XRD的結(jié)果顯示僅M1為單相晶體，M2、M3和M4均存在雜質(zhì)相，M3和M4的結(jié)晶度高于M1、M2。SEM表明除了M1，其他三種材料均為納米尺寸。FT-IR顯示，微波輔助化學(xué)共沉淀法制備的材料中OH較其他兩種方法的多，且M1中600℃煅燒2h樣品（M11）含有的OH多于6

4、00℃煅燒3h的樣品（M12）及500℃煅燒3h的樣品（M13）。
　?。?）以HCB污染土壤為研究對(duì)象，考察了研磨和MW條件下MgFe2O4去除HCB的效果，分析了HCB降解產(chǎn)物，探討了研磨催化和MW修復(fù)作用機(jī)理。結(jié)果表明：MgFe2O4對(duì)HCB的催化效果依次為M1>M2>M3>M4，M1系列中M11>M13>M12；MW修復(fù)HCB污染土壤的效果依次為M1>M4>M3>M2，M1系列中M11>M13>M12；M11作MW吸收劑時(shí)

5、，MW功率和含水率對(duì)修復(fù)效果影響顯著，在一定的范圍內(nèi)，HCB的去除率隨含水率的增加而顯著增大。微波輻照10min后HCB的去除率接近95％，而不添加水分HCB去除率僅為18％；微波時(shí)間對(duì)修復(fù)效果影響較小，微波10min后繼續(xù)增加輻照時(shí)間去除率變化小。HCB首先是通過加氫/電子脫氯機(jī)制發(fā)生還原反應(yīng)，繼而在微波場(chǎng)下，被MgFe2O4表面產(chǎn)生的大量·OH、·O-等自由基氧化，同時(shí)由于MW的熱效應(yīng)作用，加速了土壤中HCB的熱脫附行為。研磨催化和

6、微波誘導(dǎo)鐵氧體催化反應(yīng)中，HCB的降解產(chǎn)物無顯著差異，但微波誘導(dǎo)下，顯著提高了土壤中HCB的去除/降解。微波場(chǎng)下，水分不僅作為吸波劑，促進(jìn)了土壤的升溫，同時(shí)起到擴(kuò)散和攜帶作用，促進(jìn)了HCB從土壤中脫附。另外，水分促進(jìn)了鐵氧體表面產(chǎn)生大量的強(qiáng)氧化性自由基，顯著促進(jìn)HCB的降解。
　?。?）以4-NP污染土壤為研究對(duì)象，考察了研磨和MW條件下MgFe2O4去除4-NP的效果，分析了4-NP降解產(chǎn)物，探討了研磨催化和MW修復(fù)機(jī)理，結(jié)果表

7、明：MgFe2O4對(duì)4-NP的催化效果與HCB相似。M11添加量、土壤量和含水率對(duì)修復(fù)效果影響較大，在一定的范圍內(nèi)，4-NP的去除率隨M11添加量、土壤量和含水率的增加而增大。對(duì)于15g初始濃度為100mg·kg-1的土壤添加30％M11后，輻射10min時(shí)溫度可達(dá)到660℃，4-NP的去除率近65％，而對(duì)于不添加M11的土壤，MW輻射10min后溫度為80℃去除率僅為2％，4-NP的初始濃度增大到500mg·kg-1后對(duì)修復(fù)效果影響較