
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文檔簡介
1、隨著工業(yè)化和城市化的迅速發(fā)展,我國由有機污染物造成的場地污染問題十分嚴峻,對人類健康和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成了極大的威脅。在污染場地修復技術(shù)中,熱修復技術(shù)中的微波(Microwave,MW)修復技術(shù)作為一種新型的土壤修復技術(shù)得到廣泛的應用。微波土壤修復技術(shù)具有高效、快捷、選擇性加熱、實用范圍廣等優(yōu)點,適用于處理各類高濃度的有機污染物土壤。土壤吸收微波性能較差,因此選擇合適的微波吸收劑促進修復效果尤為重要。鎂鐵氧體(MgFe2O4)因具有高催化活性
2、和強微波吸收性能而被廣泛用于處理各類廢氣和廢水,但作為微波吸收劑處理土壤中的有機污染物尚未見報道。
本文首先考察了制備方法對MgFe2O4性質(zhì)的影響,以六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)和硝基酚(4-nitrophenol,4-NP)為代表性有機污染物,研究了MgFe2O4的催化活性;探討了微波場下MgFe2O4的作用機理和影響因素。主要的研究內(nèi)容與結(jié)論如下:
(1)采用微波輔助化學共沉淀NaOH(
3、M1)和NH4·OH(M2)滴加法、溶膠-煅燒法(M3)、反膠束法(M4)合成了四種鎂鐵氧體,考察了微波輔助化學共沉淀NaOH滴加法中煅燒溫度與煅燒時間對樣品結(jié)構(gòu)的影響。XRD的結(jié)果顯示僅M1為單相晶體,M2、M3和M4均存在雜質(zhì)相,M3和M4的結(jié)晶度高于M1、M2。SEM表明除了M1,其他三種材料均為納米尺寸。FT-IR顯示,微波輔助化學共沉淀法制備的材料中OH較其他兩種方法的多,且M1中600℃煅燒2h樣品(M11)含有的OH多于6
4、00℃煅燒3h的樣品(M12)及500℃煅燒3h的樣品(M13)。
?。?)以HCB污染土壤為研究對象,考察了研磨和MW條件下MgFe2O4去除HCB的效果,分析了HCB降解產(chǎn)物,探討了研磨催化和MW修復作用機理。結(jié)果表明:MgFe2O4對HCB的催化效果依次為M1>M2>M3>M4,M1系列中M11>M13>M12;MW修復HCB污染土壤的效果依次為M1>M4>M3>M2,M1系列中M11>M13>M12;M11作MW吸收劑時
5、,MW功率和含水率對修復效果影響顯著,在一定的范圍內(nèi),HCB的去除率隨含水率的增加而顯著增大。微波輻照10min后HCB的去除率接近95%,而不添加水分HCB去除率僅為18%;微波時間對修復效果影響較小,微波10min后繼續(xù)增加輻照時間去除率變化小。HCB首先是通過加氫/電子脫氯機制發(fā)生還原反應,繼而在微波場下,被MgFe2O4表面產(chǎn)生的大量·OH、·O-等自由基氧化,同時由于MW的熱效應作用,加速了土壤中HCB的熱脫附行為。研磨催化和
6、微波誘導鐵氧體催化反應中,HCB的降解產(chǎn)物無顯著差異,但微波誘導下,顯著提高了土壤中HCB的去除/降解。微波場下,水分不僅作為吸波劑,促進了土壤的升溫,同時起到擴散和攜帶作用,促進了HCB從土壤中脫附。另外,水分促進了鐵氧體表面產(chǎn)生大量的強氧化性自由基,顯著促進HCB的降解。
?。?)以4-NP污染土壤為研究對象,考察了研磨和MW條件下MgFe2O4去除4-NP的效果,分析了4-NP降解產(chǎn)物,探討了研磨催化和MW修復機理,結(jié)果表
7、明:MgFe2O4對4-NP的催化效果與HCB相似。M11添加量、土壤量和含水率對修復效果影響較大,在一定的范圍內(nèi),4-NP的去除率隨M11添加量、土壤量和含水率的增加而增大。對于15g初始濃度為100mg·kg-1的土壤添加30%M11后,輻射10min時溫度可達到660℃,4-NP的去除率近65%,而對于不添加M11的土壤,MW輻射10min后溫度為80℃去除率僅為2%,4-NP的初始濃度增大到500mg·kg-1后對修復效果影響較
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