金屬修飾二氧化鈦光催化還原硝酸鹽性能研究.pdf

1、硝酸鹽是總氮中重要的組成部分,除去外界來源,氨氮、亞硝酸鹽也可以轉(zhuǎn)化成硝酸鹽。因此,不但要通過有效的處理技術(shù)降低硝酸鹽含量,還要進一步控制硝酸鹽還原產(chǎn)物的選擇性,使其轉(zhuǎn)化成對環(huán)境沒有影響的氮氣,從而降低水體中總氮含量,最終達到修復(fù)被污染水體的目的。
　　 本文以P25為載體,利用光還原法制備不同金屬離子修飾量的TiO2催化劑,金屬離子種類主要包括貴金屬鈀(Pd)、釕(Ru,)、銀(Ag)以及過渡金屬(Fe)。考察了在以甲酸為空穴

2、捕集劑時,催化劑在365nm紫外光照射下還原初始濃度為30mgN/L,硝酸鹽的效果以及對氮氣的選擇性。初步研究表明,同等修飾量時在同樣的反應(yīng)條件下,各種金屬中Ag-TiO2催化劑在365nm波長下對于硝酸鹽的還原效果最好,在此基礎(chǔ)上考察了Ag負載量、催化劑投加量、空穴捕集劑種類、甲酸濃度、反應(yīng)時間、溶液pH以及通入氣體等因素對還原硝酸鹽(硝酸鹽轉(zhuǎn)化率、生成亞硝酸氮、氨氮濃度及氮氣選擇性)的影響。實驗發(fā)現(xiàn),負載量為5.0wt％、投加量為0

3、.1g的Ag-TiO2催化劑在0.03mol/L甲酸為空穴捕集劑反應(yīng)6h時光催化還原硝酸鹽的效果最佳。此時,硝酸氮轉(zhuǎn)化率達到90%以上;亞硝酸鹽生成濃度為較低,氨氮的生成率為10%左右,氮氣選擇性為90%以上。在上述最佳實驗條件下進行了可見光照射下Ag-TiO2催化劑還原硝酸鹽效果實驗。結(jié)果顯示對于硝酸鹽的還原率為12%左右,氮氣的選擇性達到了79%以上。
　　 對于光還原法制備的負載量為5.0wt%的Ag-TiO2催化劑采用X

4、RD、XPS、UV-vis和電化學(xué)技術(shù)進行表征。XRD結(jié)果表明,Ag-TiO2催化劑主要為銳鈦礦型,Ag負載量對催化劑的粒徑無明顯影響,均為20nm左右。UV-vis結(jié)果顯示,與P25相比,Ag-TiO2催化劑吸收邊帶發(fā)生了紅移,說明Ag負載有利于光催化劑對可見光的吸收。負載量的改變對催化劑的光響應(yīng)范圍影響較大。XPS結(jié)果表明負載的Ag主要以金屬銀的形態(tài)存在。通過循環(huán)伏安法、線性伏安掃、Tafel極化等電化學(xué)手段對Ag-TiO2催化劑光