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文檔簡(jiǎn)介
1、環(huán)境中持久性有機(jī)物(POPs)污染日趨嚴(yán)重,由于其毒性、持久性和長(zhǎng)距離遷移性,POPs的遷移轉(zhuǎn)化、歸趨行為、生物有效性、污染控制引起了國(guó)內(nèi)外的極大關(guān)注。微生物在環(huán)境中分布廣泛,是不可忽視的介質(zhì),對(duì)有機(jī)污染物可起雙重作用,即生物吸附和生物降解,進(jìn)而影響污染物的遷移轉(zhuǎn)化、歸趨行為及修復(fù)方法。然而,將微生物作為有機(jī)污染物吸附介質(zhì)的研究剛剛起步,主要關(guān)注水溶液中微生物死體及其衍生物對(duì)染料、酚類(lèi)等常見(jiàn)有機(jī)污染物的生物吸附作用,而微生物活體對(duì)POP
2、s的生物吸附及其與生物降解之間的關(guān)系尚未得到清晰認(rèn)識(shí),難以準(zhǔn)確評(píng)價(jià)污水處理中POPs的歸趨行為;同時(shí),微生物活體參與下土壤復(fù)雜介質(zhì)體系中POPs的生物吸附和生物降解過(guò)程的研究幾乎為空白,難以準(zhǔn)確認(rèn)識(shí)POPs的環(huán)境行為及其生物有效性;有關(guān)生物吸附和生物降解的調(diào)控和強(qiáng)化手段的研究亟待加強(qiáng),以期為POPs污染土壤的生物修復(fù)提供理論指導(dǎo)。為此,本文在評(píng)述有機(jī)污染物生物吸附和生物降解及其生物修復(fù)作用的研究進(jìn)展的基礎(chǔ)上,以多環(huán)芳烴(PAHs)為環(huán)境
3、中典型的POPs,以白腐真菌為微生物代表,研究了水溶液體系中PAHs的生物吸附-脫附行為、作用機(jī)制及影響因素;以黃孢原毛平革菌(Phanerochaete chrysosporium,Pc)為典型的白腐真菌,研究了水溶液體系中白腐真菌對(duì)PAHs的生物吸附、生物降解作用及其調(diào)控方法,探討了連續(xù)運(yùn)行過(guò)程中生物吸附和生物降解對(duì)溶液中PAHs的去除作用;以黃孢原毛平革菌菌球模擬可分離的生物相,研究了滅菌/不滅菌的泥漿體系中自腐真菌對(duì)新輸入PAH
4、s的生物吸附和生物降解,探討了黃孢原毛平革菌與土著菌對(duì)PAHs污染土壤的協(xié)同修復(fù);最后,以東北污灌區(qū)PAHs污染土壤為代表,研究了老化的污染土壤中PAHs的生物吸附和生物降解。論文的主要結(jié)論及創(chuàng)新點(diǎn)如下:
(1)搞清了白腐真菌死體對(duì)PAHs生物吸附的作用機(jī)理、構(gòu).效關(guān)系及影響因素。PAHs在白腐真菌體上的生物吸附機(jī)理為分配作用,其主要介質(zhì)為菌體上的脂類(lèi)和聚酯類(lèi)物質(zhì),其有機(jī)碳標(biāo)化的分配系數(shù)Koc值與白腐真菌體組分的極性指數(shù)(
5、O+N)/C呈線性負(fù)相關(guān)。PAHs在白腐真菌體和土壤上的Koc相當(dāng),但在白腐真菌體上的生物吸附.脫附是可逆過(guò)程,而在土壤上則存在明顯的脫附滯后性。共存Cu2+能促進(jìn)白腐真菌體對(duì)菲的生物吸附作用,其機(jī)制為Cu2+通過(guò)配合作用吸附到白腐真菌體上中和了微生物表面的負(fù)電荷,提高其疏水性分配作用;同時(shí),還與Cu2+與菲之間形成的陽(yáng)離子-π鍵等特殊作用有關(guān),其大小與白腐真菌體的極性指數(shù)(O+N)/C呈負(fù)相關(guān)。
(2)闡明了黃孢原毛平革
6、菌對(duì)水溶液中PAHs的生物吸附、生物降解及其調(diào)控。生物吸附是真菌死體去除溶液中菲、芘的唯一途徑,無(wú)法連續(xù)有效去除多次輸入的PAHs。而活體菌球則同時(shí)起生物吸附“儲(chǔ)藏室”和生物降解“反應(yīng)器”的作用,40 d時(shí),60.62%的菲和49.21%的芘通過(guò)生物降解去除;生物降解作用降低了菌體上累積的PAHs,使連續(xù)運(yùn)行中活體菌球的去除率遠(yuǎn)高于死體。碳、氮營(yíng)養(yǎng)元素是生物吸附和生物降解過(guò)程的重要調(diào)控因子,其中富碳促進(jìn)生物吸附,限氮觸發(fā)生物降解;經(jīng)富碳
7、、限氮強(qiáng)化后,活體菌球在連續(xù)運(yùn)行中對(duì)菲的降解去除率保持大于90%。Cu2+能同時(shí)提高Pc對(duì)菲的生物吸附和生物降解作用,但在連續(xù)運(yùn)行過(guò)程中,菌體上吸附的Cu2+會(huì)逐漸積累而產(chǎn)生毒性,而抑制生物降解。
(3)率先用外源的Pc菌球來(lái)模擬可分離的生物相,建立了用于研究土壤中生物吸附和生物降解的新型的泥漿體系,定量描述了PAHs在水-真菌-土壤上的濃度分布及其動(dòng)力學(xué)行為,闡明了土壤(含土著微生物)和外源微生物對(duì)PAHs的生物吸附、生
8、物降解,特別是土著微生物.外源微生物對(duì)PAHs降解的耦合作用。新輸入的PAHs主要吸附于土壤顆粒,而真菌體則是其另一吸附相,真菌生物吸附態(tài)PAHs的生物有效性高于土壤吸附的PAHs;活體Pc可以“萃取”老化土壤中的PAHs而促進(jìn)其生物降解,“萃取”效率與PAHs的Kow值呈負(fù)相關(guān)。脫附.降解動(dòng)力學(xué)耦合模型擬合結(jié)果表明,外源接種的Pc和土著微生物對(duì)吸附態(tài)PAHs的直接降解是泥漿體系中PAHs去除的重要途徑,同時(shí)Pc和土著菌對(duì)PAHs產(chǎn)生協(xié)
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