北京市水源地全氟化合物的暴露特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).pdf

1、全氟化合物(perfluoroalkyl and polyfluoroalkyl substances，PFASs)是一種新型的持久性有機(jī)污染物，從2000年以來(lái)，由于其具有在環(huán)境中存在的持久性、可長(zhǎng)距離遷移的特性、生物累積性及潛在的毒性等性質(zhì)而引起人們的廣泛關(guān)注。目前，它們?cè)诃h(huán)境中的污染狀況、輸送遷移和環(huán)境行為已成為各國(guó)關(guān)注和研究的重點(diǎn)，但是針對(duì)飲用水源地的水體及魚(yú)類(lèi)樣品中PFASs賦存水平的研究還比較缺乏。為了闡明在水源地中水體及魚(yú)

2、類(lèi)樣品的PFASs污染水平，本文調(diào)查了全氟化合物(PFASs)在北京市水源地(以密云水庫(kù)和官?gòu)d水庫(kù)為代表)水體中及魚(yú)類(lèi)中的污染狀況，分析了PFASs的暴露水平與人類(lèi)活動(dòng)之間的關(guān)系。利用同位素法測(cè)定穩(wěn)定碳、氮同位素，建立營(yíng)養(yǎng)級(jí)，探究不同魚(yú)類(lèi)之間PFASs的暴露水平，研究不同營(yíng)養(yǎng)級(jí)中的PFASs濃度及生物放大效應(yīng)，并重點(diǎn)針對(duì)以全氟辛烷磺酸(PFOS)與全氟辛酸(PFOA)為代表的全氟化合物的水體生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以及人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià):
　　

3、1)本研究在北京市密云水庫(kù)的7個(gè)點(diǎn)位以及官?gòu)d水庫(kù)的8個(gè)點(diǎn)位共采集了45個(gè)水樣，PFASs在所有點(diǎn)位均有檢出。其中，在密云水庫(kù)PFASs分布較均勻，總濃度水平為5.30～8.67ng/L，平均值為6.70ng/L。PFBA是檢出濃度最高的PFASs，含量為1.51～4.25ng/L;PFOA是檢出濃度第二高的PFASs，含量為N.D.～2.82ng/L。在官?gòu)d水庫(kù)中，PFASs的濃度水平相對(duì)密云水庫(kù)較高(24.80～142.42ng/L)

4、，且濃度分布在點(diǎn)位4、5、6呈現(xiàn)出較高的濃度水平，而在點(diǎn)位7、8出現(xiàn)了下降。對(duì)比國(guó)內(nèi)外不同水源地及飲用水中的PFASs濃度水平，北京市水源地水體中全氟化合物的濃度處于相對(duì)較低的水平。
　　2)本研究在密云水庫(kù)和官?gòu)d水庫(kù)共采集15個(gè)魚(yú)類(lèi)樣品，PFASs在所有魚(yú)類(lèi)樣品中均有檢出。在密云水庫(kù)，魚(yú)類(lèi)中的PFASs總濃度水平為1.70～14.32ng/g wet weight(ww)，平均值為7.05ng/g ww。不同魚(yú)類(lèi)的濃度水平從高到

5、低依次為:南方擬餐＞鱖魚(yú)＞青梢紅鲌＞鯽魚(yú)＞白鰱＞鯉魚(yú)。其中，PFBS、PFOS及長(zhǎng)鏈羧酸PFOA、PFNA、PFDA、PFUdA和PFDoA在所有魚(yú)類(lèi)樣品中均有檢出，檢出率為100％，而PFUdA、PFDA、PFBA、PFOS、PFOA為魚(yú)體中的主要污染物。在官?gòu)d水庫(kù)所檢測(cè)的12種PFASs中，魚(yú)體中PFASs的濃度范圍為2.41～13.13ng/g ww，均值為6.98ng/g ww。與密云水庫(kù)結(jié)果類(lèi)似，PFOS、PFPeA及長(zhǎng)鏈羧酸

6、PFOA、PFNA、PFDA、PFUdA和PFDoA在所有魚(yú)類(lèi)樣品中均有檢出，濃度水平從高到低依次為:鯽魚(yú)、烏鱧、南方擬餐、銀魚(yú)、黃顙魚(yú)、青梢紅鲌、鳙魚(yú)、白鰱、鯉魚(yú)。不同魚(yú)類(lèi)間的攝食差異和新陳代謝的不同，可能是造成各魚(yú)類(lèi)間PFASs濃度差異的原因。從整體上看，PFOS和長(zhǎng)鏈的PFCAs為魚(yú)類(lèi)樣品中的主要污染物。
　　3)利用同位素法測(cè)定生物樣品的穩(wěn)定碳、氮同位素比值，穩(wěn)定氮碳同位素δ15N測(cè)定范圍為12.21‰～20.50‰，δ1

7、3C測(cè)定范圍為-29.44‰～-24.80‰，計(jì)算得出各魚(yú)類(lèi)營(yíng)養(yǎng)級(jí)范圍在2.30～4.52。由于本次采集的樣品大多為肉食性和雜食性魚(yú)類(lèi)，因此在營(yíng)養(yǎng)層次上跨度不是很大，但總體呈現(xiàn)出肉食性魚(yú)類(lèi)體內(nèi)濃度大于雜食性魚(yú)類(lèi)體內(nèi)濃度。通過(guò)計(jì)算其生物放大因子(BMFs)，2個(gè)水庫(kù)中PFOS的BMF值均大于1(1.71～4.33)，表明PFOS具有生物放大效應(yīng)，并且發(fā)現(xiàn)總體呈營(yíng)養(yǎng)級(jí)越高PFOS濃度越高的趨勢(shì)。
　　4)綜合以上結(jié)果，利用熵值法和美國(guó)

8、EPA推薦的非致癌物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)模型對(duì)于水體中PFOA和PFOS的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，并通過(guò)對(duì)比急性基準(zhǔn)濃度(CMC)和慢性基準(zhǔn)濃度(CCC)兩項(xiàng)指標(biāo)，發(fā)現(xiàn)北京市水源地水體中PFOA和PFOS目前尚處于較低的風(fēng)險(xiǎn)水平。對(duì)以攝食魚(yú)類(lèi)為暴露途徑的人體進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，計(jì)算顯示PFOS和PFOA的ADI值分別為0.51～1.06ng/kg/d和0.21～0.44ng/kg/d，均低于歐盟食品安全局推薦的TDI值，一定程度上反映出北京水源地魚(yú)體中