Fe3O4-SiO2載體的Schiff堿修飾與固定化漆酶對(duì)酚類偶氮染料的脫色研究.pdf

1、漆酶屬于藍(lán)色多銅氧化酶家族，由于其在分子氧存在的情況下，對(duì)苯酚、多酚和芳香胺類物質(zhì)具有廣泛的底物特異性，以及有效降解某些難降解有機(jī)物的能力。因此，在染料廢水處理方面具有巨大的潛力，特別是隨著固定化技術(shù)的發(fā)展，漆酶在廢水處理中的潛力越來(lái)越大。研究中，將具有磁性的Fe3O4/SiO2作為固定化漆酶的載體，使固定化漆酶在外部磁場(chǎng)作用下，能夠循環(huán)使用。
　　戊二醛作為典型的偶聯(lián)劑以廣泛用于漆酶的固定化。戊二醛上的-CHO可以與載體和漆酶等

2、的許多官能團(tuán)如:氨基、酚羥基和硫醇反應(yīng)。然而，戊二醛含量對(duì)固定化漆酶脫色染料的影響很少被討論。之前的報(bào)道結(jié)果表明，戊二醛的濃度可能會(huì)影響漆酶的固載量，從而導(dǎo)致漆酶活性的不同。在最近的研究中，發(fā)現(xiàn)修飾Fe3O4/SiO2過(guò)程中，適量的戊二醛對(duì)酚類偶氮染料有顯著的脫色效果。因此，通過(guò)改變漆酶投加量，戊二醛使用量等，系統(tǒng)的研究了戊二醛對(duì)漆酶固定前后目標(biāo)偶氮染料的去除效果。另外，許多研究表明，在脫色偶氮染料過(guò)程中，通過(guò)加入小分子介體，可有效改善

3、漆酶活性。然而，由于重復(fù)添加小分子介體導(dǎo)致了高成本，在本研究中，選擇將2，2-亞氨基-雙（3-乙基苯并噻唑-6-磺酸）(ABTS)固定到Fe3O4/SiO2載體上，來(lái)提高固定化漆酶對(duì)偶氮染料的脫色。
　　因漆酶的來(lái)源受限、生長(zhǎng)周期長(zhǎng)、價(jià)格昂貴等因素，國(guó)內(nèi)外學(xué)者通過(guò)研究漆酶降解染料的機(jī)理，利用金屬配合物來(lái)模擬仿生漆酶。研究發(fā)現(xiàn)，許多含銅的酶都體現(xiàn)出高效的電子傳遞，真菌漆酶也是通過(guò)活性中心銅離子傳遞電子，其配位環(huán)境和空間結(jié)構(gòu)與金屬配位

4、化合物極為類似。因此，嘗試在溫和的條件下，分別在磁性載體Fe3O4/SiO2上修飾兩種不同的Schiff base，以其作為配體，做進(jìn)一步銅離子修飾，得到兩種Schiff base Cu(Ⅱ)，并考察對(duì)PR的脫色。以下是具體研究工作:
　　(1)考察不同量GA的修飾對(duì)PR脫色的影響
　　(2)考察IM-La和IM-ABTS混合后對(duì)PR的脫色，以及混合體系的操作穩(wěn)定性、儲(chǔ)存穩(wěn)定性
　　(3)考察Schiff base C

5、u(Ⅱ)對(duì)PR的脫色，以及H2O2對(duì)脫色的影響
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:以GA為偶聯(lián)劑的IM-La對(duì)PR的脫色是快速的，在以往的研究中，GA僅用作偶聯(lián)劑來(lái)考察對(duì)漆酶固載量的影響，而事實(shí)上GA對(duì)PR也起到快速吸附的作用。實(shí)驗(yàn)中在Fe3O4/SiO2載體表面修飾不同量GA，發(fā)現(xiàn)隨著GA使用量的減少，脫色率也隨之降低，表明GA在染料脫色中起到吸附作用。IM-La對(duì)PR的脫色中GA起到快速吸附，為使提高La的降解速度，向IM-La中加入IM-A

6、BTS可快速實(shí)現(xiàn)染料降解。新制IM-La-IM-ABTS脫色30mg/L PR，20min后脫色率即為100％;重復(fù)使用約75次后，脫色率降為50％。這一結(jié)果在此前的報(bào)道中是很少見(jiàn)的。此外，利用兩種Schiff base Cu(Ⅱ)對(duì)PR脫色，加入H2O2為氧源，可達(dá)到快速、高效脫色PR染料的預(yù)期結(jié)果，而GA的Schiff base Cu(Ⅱ)脫色速度明顯比SA的Schiff base Cu(Ⅱ)快。這也再次肯定了GA作為偶聯(lián)劑的必要性