運用單顆粒飛行時間質(zhì)譜和光腔衰蕩氣溶膠消光儀研究上海地區(qū)氣溶膠化學(xué)組成及混合狀態(tài)對其光學(xué)性質(zhì)的影響.pdf

1、近年來，大氣氣溶膠因為其對人體健康、空氣質(zhì)量、能見度以及氣候變化的影響而受到人們的廣泛關(guān)注。氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)影響了地球大氣的太陽輻射收支平衡并且是輻射強迫評估模型中的重要參數(shù)。氣溶膠顆粒的濃度、粒徑分布、吸濕性、化學(xué)組成和混合態(tài)對于氣溶膠光學(xué)性質(zhì)都有極大的影響。單顆粒氣溶膠飛行時間質(zhì)譜(aerosoltime-of-fright mass spectrometer,簡稱(ATOFMS)能實時在線測量單顆粒的粒徑和化學(xué)成分;光腔衰蕩氣溶膠

2、消光儀（Cavity ring down aerosol extinction spectrometer，簡稱CRD-AES）和三波段積分濁度計可以實時在線的提供顆粒物的消光系數(shù)、散光系數(shù)、吸光系數(shù)和單次散射反照率等光學(xué)性質(zhì)。利用這些技術(shù)，我們從單顆粒的角度深入研究了上海冬季大氣氣溶膠濃度、粒徑分布、化學(xué)組成和混合狀態(tài)對其光學(xué)性質(zhì)影響過程，從而減少在評估氣溶膠直接氣候效應(yīng)時對其光學(xué)性質(zhì)所做假設(shè)的不確定性。本論文主要包括以下兩部分內(nèi)容:<

3、br>　　(1)數(shù)據(jù)處理中的顆粒物分類方法。由于氣溶膠飛行時間質(zhì)譜(ATOFMS)的數(shù)據(jù)采集量巨大，加上顆粒物混合狀態(tài)復(fù)雜，一次源與二次源在單顆粒物中很難區(qū)分，所以我們需要找到一個有效的、合理的、統(tǒng)計學(xué)的分類方法，來將這些大量的數(shù)據(jù)信息規(guī)整分類。結(jié)合源解析和粒徑分析，使用自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ART-2a)這種有效的智能分類方法來區(qū)別和規(guī)整大量的質(zhì)譜信息，可以清晰的分辨一次氣溶膠、二次氣溶膠和顆粒物的混合狀態(tài)。對比ART-2a分類，示

4、蹤離子(Marker)方法應(yīng)用于ATOFMS數(shù)據(jù)處理較早，也較普遍。示蹤離子方法需要借鑒前人的研究經(jīng)驗，基于參數(shù)（m/z、area和relative area等）的選擇，通過編程語言就能分類:礦塵顆粒氣溶膠、海鹽氣溶膠、含碳氣溶膠和二次氣溶膠等。
　　(2)氣溶膠顆粒光學(xué)性質(zhì)以及與化學(xué)組成和混合態(tài)之間的關(guān)系。通過對上海地區(qū)冬季大氣顆粒物的單顆粒質(zhì)譜、粒徑分布和光學(xué)性質(zhì)分析，我們發(fā)現(xiàn):顆粒物的光吸收系數(shù)受到交通污染和邊界層影響出現(xiàn)日

5、變化趨勢。顆粒物的數(shù)濃度與消光系數(shù)存在一定相關(guān)性(R2=0.6)。元素碳/有機碳的混合物和老化的有機碳與氣溶膠散光和吸光系數(shù)都有一定的相關(guān)性(R2＞0.5)，在這兩類顆粒物中質(zhì)譜中都出現(xiàn)了較強的硝酸鹽和銨鹽的信號峰。硝酸鹽和硫酸鹽顆粒物與氣溶膠的光散射系數(shù)相關(guān)，R2分別為0.39和0.30。純元素碳與單散射反照率呈現(xiàn)了良好的負相關(guān)性(R2=-0.7)。其他種類的顆粒物在觀測期間都沒表現(xiàn)出與光學(xué)系數(shù)較強的相關(guān)性。除了氣溶膠化學(xué)組成，大氣顆