運(yùn)用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)研究成都大氣重金屬(Pb,Cu,Zn)污染.pdf

1、大氣氣溶膠對空氣質(zhì)量、區(qū)域和全球氣候變化，以及人類健康都有深遠(yuǎn)的影響。成都市作為西南地區(qū)的中心城市，隨著城市化發(fā)展，空氣質(zhì)量狀況不斷惡化，灰霾天氣頻繁出現(xiàn)，大氣氣溶膠濃度顯著上升。大氣氣溶膠成分復(fù)雜，特別是氣溶膠中所含的有毒重金屬對人體健康會產(chǎn)生嚴(yán)重危害。氣溶膠中重金屬的環(huán)境健康效應(yīng)很大程度上取決于其物理化學(xué)性質(zhì)，特別是粒徑分布、化學(xué)成分、混合狀態(tài)等。然而，氣溶膠中重金屬的來源、形成機(jī)制等異常復(fù)雜，導(dǎo)致其物理化學(xué)性質(zhì)會隨季節(jié)和天氣類型不

2、斷變化。因此，要深入了解成都市大氣氣溶膠重金屬污染特征，必須在線研究其物理化學(xué)特征。
　　在線單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀（SPAMS）具有靈敏度高和響應(yīng)時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)，能夠方便地檢測化學(xué)成分復(fù)雜的氣溶膠顆粒。本論文主要利用SPAMS對成都市春、秋兩季中不同天氣類型下大氣重金屬(Pb、Cu、Zn)進(jìn)行研究。采樣時(shí)間為:春季清潔天2014-5-3至2014-5-6,2014-5-23至2014-5-26;春季污染天2014-3-15至2

3、014-3-19,2014-3-24至2014-3-26;秋季清潔天2014-9-13至2014-9-19,2014-9-21至2014-9-25;秋季污染天2014-10-9至2014-10-10，2014-10-20，2014-10-23至2014-10-26。總體上污染天大氣重金屬污染比清潔天嚴(yán)重，兩季中都觀測到了三種重金屬顆粒，表明成都市大氣重金屬污染現(xiàn)象是呈常態(tài)化存在的。運(yùn)用自適應(yīng)共振神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(ART-2a)對含重金屬顆粒

4、物數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)譜分類分析。
　　含重金屬氣溶膠顆粒普遍經(jīng)歷了二次老化過程，各重金屬質(zhì)譜信息中均出現(xiàn)了明顯的二次無機(jī)物信號（硝酸、硫酸）;含重金屬顆粒中，污染天相比清潔天，普遍出現(xiàn)了特殊的含氨顆粒(Ammonium);作為生物質(zhì)燃燒的特征識別因子，富鉀類顆粒(Rich-K)出現(xiàn)在所有重金屬的質(zhì)譜信息中，說明生物質(zhì)燃燒是本地區(qū)大氣重金屬的一個(gè)重要來源;相比于春季，秋季重金屬顆粒大多出現(xiàn)了高分子有機(jī)物(HOC)或者多環(huán)芳烴(PAHS)類物

5、質(zhì)，但在各自金屬顆粒中所占比例區(qū)別較大，秋季清潔天中含鉛顆粒HOC所占比例最高，為33％，其它秋季重金屬顆粒中高分子有機(jī)物所占比例均小于10％;含塵顆粒在春、秋兩季的重金屬顆粒中均有出現(xiàn)，但秋季污染天條件下含塵的重金屬顆粒所占比例提升明顯，秋季污染天重金屬Pb，Cu，Zn的顆粒中，揚(yáng)塵所占比例分別為29％、21％和27％，遠(yuǎn)高于其它天氣條件下?lián)P塵在大氣重金屬顆粒中所占的比例，說明揚(yáng)塵也是本地區(qū)重金屬的重要來源，而且秋季污染天條件下，揚(yáng)塵

6、對大氣重金屬的存在有重要貢獻(xiàn)。春季污染天重金屬粒徑相比清潔天而言，其顆粒物粒徑有明顯曾大趨勢，含鉛顆粒最大粒徑由0.55μm增加到0.7μm，含銅顆粒最大粒徑由0.5μm增加到0.58μm，含鋅顆粒最大粒徑由0.5μm增加到0.625μm;秋季重金屬顆粒粒徑與春季相比，最明顯的區(qū)別是秋季重金屬顆粒粒徑在0.2μm以下有明顯分布，而春季基本沒有出現(xiàn)，由質(zhì)譜信息可以看出，秋季重金屬中含碳(有機(jī)碳OC，無機(jī)碳EC)顆粒的比例明顯高于春季，說明

7、顆粒物粒徑受含碳顆粒類型的比重分布影響顯著，而且含有無機(jī)碳的顆粒物粒徑一般在0.2μm處有明顯分布。綜合含重金屬顆粒的整體粒徑信息，粒徑最大的是富鉀顆粒和含塵顆粒，粒徑分布最大值在0.8～1.0μm居多;粒徑分布最小的是含有元素碳的顆粒物。
　　根據(jù)特征元素討論了重金屬顆粒物可能的來源。交通工具排放和燃煤是本地區(qū)重金屬的主要來源，其對重金屬的貢獻(xiàn)率在31％～72％范圍內(nèi)。其次是生物質(zhì)燃燒帶來的重金屬污染，其所占比例在16～45％之