2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、黑碳是沉積物有機質(zhì)的重要組成部分,由于其吸附性能強、制備成本低、二次污染少等特點,黑碳在水體疏水性有機物(HOCs)污染控制中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,黑碳對沉積物中HOCs的鎖定作用,及其微生物降解的影響,尤其是微生物降解速率的影響,尚缺乏系統(tǒng)研究。一方面,黑碳會減少HOCs的快速解吸量,抑制其生物可利用性,降低HOCs的降解速率;另一方面,黑碳又會為微生物提供附著載體,并可能降低HOCs對微生物的毒害作用,促進微生物生長,提高HOC

2、s的降解速率。針對這一問題,本文以典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物和持久性污染物壬基酚(NP)為目標污染物,一方面,研究了新鮮態(tài)和老化態(tài)黑碳-沉積物體系對NP的吸附-解吸性能與機理,并運用不同染毒順序模擬了可能的污染情況下應(yīng)用黑碳進行有機污染控制的可行性;另一方面,探討了不同NP初始濃度下,黑碳對沉積物中NP微生物降解的不同作用與影響機理。從而闡明黑碳對沉積物中HOCs的長期歸趨的影響,以及將黑碳應(yīng)用于HOCs修復(fù)的可行性,從而為水環(huán)境中HOCs

3、的污染控制與原位修復(fù)提供理論依據(jù)。取得的主要結(jié)果如下:
  (1)制備并表征了水稻秸稈碳(RC)和粉煤灰黑碳(FC)。兩種黑碳的理化性質(zhì)存在顯著差異,與FC相比,RC擁有較大的比表面積(72.10 m2/g)、孔容(0.13 mL/g)以及更多的表面官能團。吸附實驗表明RC和FC對NP的Freundlich模型吸附系數(shù)Kf分別為43507.13±1157.22和3423.65±81.89(mg/Kg)/(mg/L)n,n值分別為0

4、.39±0.037和0.55±0.043,說明RC對NP的吸附性能和非線性均遠遠大于FC。
  (2)研究了新鮮態(tài)黑碳-沉積物體系對NP的吸附-解吸性能與機理。兩種黑碳的添加均增強了沉積物體系對NP的吸附(比如5.0% RC使得沉積物對NP的吸附系數(shù)Kf從110.63±1.77增加至1055.43±34.29(mg/Kg)/(mg/L)n),抑制了解吸,且RC的作用大于FC;建立了修正的Tenax解吸二域模型(MM),該模型可以較

5、好地擬合NP在黑碳-沉積物體系中的解吸動力學(R2=0.986-0.995);并建立了NP在黑碳-沉積物體系中的吸附-解吸耦合模型,由吸附數(shù)據(jù)即可推算出NP的釋放風險;另外,黑碳-沉積物體系中吸附點位和解吸組分之間存在一定相關(guān)性,即黑碳-沉積物體系中的線性分配點位對應(yīng)可解吸組分,非線性吸附點位對應(yīng)難解吸組分;二元線性回歸結(jié)果表明孔隙填充是黑碳對NP非線性吸附和隔離的主要作用機理。
  (3)探討了老化時間對黑碳-沉積物體吸附性能的

6、影響,并建立了預(yù)測模型。隨老化時間的增加,兩種黑碳-沉積物體系對NP的吸附能力下降,而快速解吸部分升高;老化后的RC對NP的吸附能力依然較強,比如120d老化后,5.0%RC-沉積物體系對NP的吸附系數(shù)Kf依然可達853.28±8.76(mg/Kg)/(mg/L)n;建立了吸附系數(shù)Kf、非線性系數(shù)n、飽和吸附量Qmax,D和分配系數(shù)Kom隨黑碳含量和老化時間變化的線性模型,此模型可有效預(yù)測老化態(tài)黑碳-沉積物體系對NP的吸附能力。

7、  (4)運用不同染毒順序模擬了幾種情況下用RC進行有機污染控制的可行性。用三種染毒順序模擬了環(huán)境中不同的NP污染情況(情況1:(RC+沉積物)+NP,模擬突發(fā)性沉積物有機污染;情況2:(沉積物+NP)+RC,模擬歷史性沉積物有機污染;情況3:(RC+NP)+沉積物),模擬水體污染治理后,吸附劑攜污染物進入沉積物),結(jié)果表明新鮮態(tài)三種不同染毒順序吸附體系中,NP解吸情況差異不大,而老化40 d后,NP在情況3下的解吸量顯著低于前兩種情況

8、,可能是NP擴散至RC內(nèi)部孔隙或者不可逆吸附點位導(dǎo)致的。但是無論老化與否,NP在三種情況下的難解吸部分Fr均>0.5,表明RC是一種有前景的NP修復(fù)材料,可以有效應(yīng)用于NP實際污染控制中。
  (5)探討了RC對沉積物中NP微生物降解的作用。發(fā)現(xiàn)不同NP濃度下,RC作用不同。低NP濃度下(20和50 mg/Kg)下,RC的存在由于限制了NP的生物有效性而抑制了其微生物降解;高NP濃度下(500mg/Kg),短期內(nèi)適量(0.1%和0

9、.2%)的RC通過降低NP對微生物的毒性效應(yīng)而加快微生物生長,從而促進NP降解,但當NP降至較低濃度時,RC最終通過降低NP的生物有效性抑制微生物的持續(xù)降解;而當RC含量進一步增加(例如,>0.5%時),RC仍以抑制作用為主。由此可知,不同HOCs濃度下,存在一個最適黑碳添加量以促進微生物生長,提高降解速率,實現(xiàn)黑碳-微生物耦合修復(fù)效果。此外,降解數(shù)據(jù)顯示,降解后NP的殘留量與體系中單位比表面積上RC的含量以及孔容總量呈正相關(guān),說明被R

10、C微孔鎖住或者隔離的NP很難被微生物利用降解。
  (6)分析了RC對沉積物中NP微生物降解的影響機理。NP在微生物降解過程中的吸附形態(tài)變化研究表明:隨著降解的進行,沉積物殘留的NP中可解吸態(tài)的比例呈現(xiàn)先下降再升高最后下降的趨勢,對比解吸與降解比例發(fā)現(xiàn),微生物可通過形成生物膜突破NP質(zhì)量傳遞障礙,直接降解吸附態(tài)的NP。高通量測序結(jié)果顯示NP濃度對沉積物中微生物群落結(jié)構(gòu)的影響極顯著(P<0.01),而RC則對其無顯著影響(P>0.0

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