非均相電Fenton下PAM的降解及其深度降解研究.pdf

1、聚丙烯酰胺(PAM)是一種水溶性線性聚合物，在被廣泛應(yīng)用的同時，也帶來了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。本文采用非均相電Fenton法對PAM進(jìn)行初步降解，并聯(lián)合微生物對其進(jìn)行深度降解，有效地提高了PAM的降解效率。綜合運(yùn)用電化學(xué)、分析化學(xué)以及微生物學(xué)的方法，深入探索了PAM的電Fenton降解途徑以及微生物對PAM深度降解。
　　首先采用分子量為1.5×107，水解度為25％的部分水解PAM作為目標(biāo)降解物，采用非均相電Fenton法對PAM

2、實施降解研究。結(jié)果表明:在相同電勢下，以Fe3O4/GF為工作電極時降解效果最佳;pH對降解影響不大，實驗選取pH=7;不同電勢對PAM的降解有不同的影響，當(dāng)降解電勢為-1.1 v時，降解效果最好，該電勢下溶液中氨氮上升到82.78 mg·L-1，COD從508.17mg·L-1降到410.67mg～L-1，降解率達(dá)19.19％，對比粘度下降接近于1。
　　采用同樣的方法對分子量為1.75×106、6.6×106PAM進(jìn)行降解，降

3、解效果與分子量為1.5×107的降解效果基本相同。運(yùn)用GPC、FTIR、XPS等測試方法對PAM降解前后的樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:羥基自由基會首先選擇PAM中“頭-頭”結(jié)構(gòu)的位置進(jìn)攻碳鏈，碳鏈在此位置發(fā)生斷裂并形成碳自由基，過程中可以釋放小分子有機(jī)/無機(jī)碳化合物。由斷鍵形成的碳中心自由基極不穩(wěn)定，并且具有與氧反應(yīng)以產(chǎn)生過氧大分子自由基的強(qiáng)烈傾向。過氧自由基具有提取聚合物主鏈中可用的氫原子的能力，這會導(dǎo)致新的碳中心自由基和過氧化氫物的生

4、成。這種大分子的過氧化氫端基可以容易地分解形成氧中心自由基和羥基自由基。羥基自由基可以進(jìn)一步奪取氫原子，從而形成新的碳中心自由基。氧中心自由基和碳中心自由基之間通過組合反應(yīng)形成醚鍵使反應(yīng)終止。以這種方式，使高穩(wěn)定性的聚合物發(fā)生碳鏈重組并改變了其穩(wěn)定性。過量的羥基自由基可能有機(jī)會攻擊主鏈上的其他C-C鍵，根據(jù)實驗結(jié)果推測是通過氫奪取引入C=O（酮）的。
　　在采用微生物進(jìn)行深度降解時發(fā)現(xiàn)，PAM降解是一個鏈縮短的過程，該過程伴隨著醚