負(fù)載型金屬催化劑非均相Fenton降解酚類廢水及機理研究.pdf

1、難降解有機物對環(huán)境安全和人類健康構(gòu)成了極大的威脅，對其有效去除成為環(huán)境領(lǐng)域的難點和熱點，高級氧化技術(shù)產(chǎn)生的羥基自由基具有強氧化性，成為去除難降解有機物的有效手段。本文以非均相Fenton技術(shù)為基礎(chǔ)，分別以活性炭和有序介孔碳為催化劑載體，負(fù)載過渡金屬作為活性組分，研究了催化劑對苯酚和氯酚的降解效果。通過浸漬法制備了負(fù)載于活性炭(AC)上的金屬催化劑Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC，并通過X射線衍射(XRD)、物理吸附儀及X射線光電

2、子能譜(XPS)對催化劑進(jìn)行了表征。通過中間產(chǎn)物分析和電子自旋共振譜(ESR)探討了過程反應(yīng)機理。Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC催化過氧化氫降解苯酚60min內(nèi)降解率分別達(dá)到96.7％、77.5％和99％;Cu/AC和Fe-Cu/AC催化劑活性組分銅和鐵有一定溶出，而Fe/AC中活性組分鐵溶出很少，苯酚降解主要是以非均相催化為主，同時在三輪循環(huán)實驗后的苯酚降解率仍然高達(dá)93％以上，顯示了良好的催化穩(wěn)定性。在優(yōu)化條件pH=3、T

3、=303K及初始H2O2為4.38mmol/L下，F(xiàn)e/AC催化過氧化氫對苯酚和TOC去除率分別達(dá)到97％和53％。ESR結(jié)果表明Fe/AC催化過氧化氫產(chǎn)生了羥基自由基，證明苯酚降解是以羥基自由基氧化為主;通過高效液相色譜(HPLC)檢測苯酚降解中間產(chǎn)物主要有鄰苯二酚、對苯二酚和對苯醌，推測苯酚降解途徑主要為鄰位和對位的羥基取代反應(yīng)。
　　 以三嵌段聚合物F127作為模板，通過溶劑誘導(dǎo)揮發(fā)自組裝和成了有序介孔碳;研究了以O(shè)MC為

4、載體負(fù)載金屬，添加過氧化氫通過Fenton反應(yīng)對對氯苯酚的降解效果及礦化率;所得到的催化劑通過氮氣吸附脫附等溫線、XRD、TEM進(jìn)行表征，制備的催化劑具有非常有序的六方介孔結(jié)構(gòu)以及高表面積和大孔容;探究了催化劑活性及操作條件對4CP降解效率的影響。在溫度40℃，pH=3及過氧化氫濃度為3.07mM條件下，4.2Fe/OMC能去除99％的4CP(100ppm)、TOC的去除率達(dá)到63％;通過HPLC檢測降解中間產(chǎn)物，解釋了4CP可能的降解