縉云山氣溶膠粒子質(zhì)量濃度和水溶性離子特征研究.pdf

1、近年來，氣溶膠污染已成為空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)與研究的熱點(diǎn)課題。大量研究表明，大氣氣溶膠不僅影響城市能見度和城市氣候，而且含有許多有毒有害物質(zhì)，是其它污染物的載體和反應(yīng)床，對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境有很大的危害。不同的地區(qū)氣溶膠理化性質(zhì)存在差異，加上重慶地區(qū)自然環(huán)境特殊，決定了重慶市空氣污染的治理必須因地制宜，做好實(shí)地監(jiān)測(cè)研究?？N云山是國(guó)家4A級(jí)風(fēng)景名勝區(qū)，近年來，由于北碚區(qū)城市化建設(shè)加快，交通、建筑等粉塵釋放源增多，縉云山旅游業(yè)日益興盛，縉云山的空氣

2、質(zhì)量堪憂。
　　 本研究自2010年1月起至2011年1月，對(duì)縉云山氣溶膠進(jìn)行了長(zhǎng)達(dá)13個(gè)月的監(jiān)測(cè)，通過分析當(dāng)?shù)貧馊苣zTSP和PM10的質(zhì)量濃度、水溶性離子濃度及其季節(jié)變化規(guī)律，了解重慶市氣溶膠的環(huán)境本底狀況；同時(shí)分析氣溶膠中水溶性組分的來源及其與氣象條件的關(guān)系，掌握縉云山氣溶膠粒子的自然源和人為源，為重慶市空氣質(zhì)量評(píng)估提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)與合理性建議。
　　 本文的主要研究結(jié)論是：(1)縉云山空氣質(zhì)量總體情況較好，雨季TSP質(zhì)

3、量濃度的均值為103.6μg·m-3，符合國(guó)家空氣質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，非雨季TSP質(zhì)量濃度的均值為158.4μg·m-3，低于國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。TSP和PM10中總水溶性離子濃度的年均值分別為60.0μg·m-3、52.4μg·m-3，占顆粒物質(zhì)量濃度的47％和52％。與十年前相比，氣溶膠粒子中水溶性組分的含量和比重都有顯著增加，已成為大氣TSP和PM10中的主要組分。陰離子中以SO42-所占比重最大，NO3-次之，陽(yáng)離子中以Ca2+的含

4、量最高，縉云山的大氣污染仍以CaSO4型污染為主。
　　 (2)分析氣溶膠中水溶性離子的物質(zhì)來源發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)-、Cl-、Na+、K+、Mg2+等離子主要來自自然源，說明縉云山生態(tài)環(huán)境良好，對(duì)污染物的自凈能力較強(qiáng)，SO42-、NO3-、Ca2+大部分來自人為源，受氣象條件影響，季節(jié)變化明顯。
　　 (3)在自然狀況下，氣溶膠粒子質(zhì)量濃度和水溶性組分主要受降水和霧的影響，溫度和濕度是影響氣溶膠濃度的最重要的氣象因子，氣溶膠粒子從

5、生成到消亡，經(jīng)歷了一系列復(fù)雜的物理、化學(xué)變化，歸根結(jié)底取決于大氣中氣溶膠的積聚過程和清除過程的雙重作用。
　　 (4)大氣降水是最重要的濕清除過程。一方面，大氣降水對(duì)于大顆粒物質(zhì)具有較強(qiáng)的沖刷作用，另一方面，氣溶膠中的水溶性組分能夠溶解于云水或雨水中，由降水帶至地表。在夏秋季節(jié)，濕清除過程占主導(dǎo)，氣溶膠粒子和水溶性組分都有所下降。
　　 (5)濃冬和早春時(shí)節(jié)，大氣降水偏少，相對(duì)濕度偏低，濕清除過程減弱。而此時(shí)節(jié)重慶地區(qū)多

6、輻射霧，空氣層結(jié)穩(wěn)定，污染物質(zhì)容易積聚。冬季的縉云山與北碚城區(qū)相比氣溫更低，氣流下沉，在近地面形成冷高壓，高空形成低壓，城區(qū)的相對(duì)暖輕的氣流向縉云山上空流動(dòng)，使污染物質(zhì)由城區(qū)向縉云山上空輸送，加重了縉云山大氣污染，此過程可看作氣溶膠的積聚過程。
　　 (6)重慶地區(qū)夏季多連晴高溫天氣，大氣中的SO2、NOx在高溫下易發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，生成SO42-和NO3-，在沒有降水的情況下，部分地存在于氣溶膠粒子中，然而氣溶膠粒子在大氣中的壽

7、命短于酸性氣體的壽命，會(huì)通過干濕沉降從大氣中清除；遇到降水過程，SO42-和NO3-易溶于降水，經(jīng)濕清除過程被帶至地表。這一現(xiàn)象可看成氣溶膠的積聚過程和濕清除過程的博弈。
　　 (7)氣象因素對(duì)二次離子的影響較大。溫度對(duì)SO42-和NO3-的影響結(jié)果顯示，當(dāng)日均溫高于或等于27℃，SO42-和NO3-以氣態(tài)形式的硫酸和硝酸存在，當(dāng)日均溫介于15℃到27℃之間，氣態(tài)和固態(tài)并存。當(dāng)相對(duì)濕度在65～75％之間，氣溶膠中SO42-的平均

8、值最高，大氣中以固態(tài)硫酸鹽粒子占主導(dǎo)；高于這個(gè)濕度范圍，空氣逐漸趨于飽和，氣態(tài)SO2以及由其轉(zhuǎn)化而來的硫酸鹽粒子易與大氣中的云水或霧水發(fā)生非均相化學(xué)反應(yīng)，并隨降水從顆粒物中清除；而低于這一范圍，則蒸發(fā)作用加強(qiáng)，未發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的那部分SO2則以氣態(tài)形式重新回到大氣中。
　　 (8)微量氣體中的酸性氣體如SO2和NOx極易與云水或雨水發(fā)生非均相的化學(xué)反應(yīng)，或形成硫酸鹽和硝酸鹽粒子，或直接形成酸雨，進(jìn)而從大氣中清除。在濃霧天氣下，較高

9、的相對(duì)濕度能加速硫酸鹽從前體氣體的轉(zhuǎn)化，加重大氣的污染水平，尤其是加重大氣細(xì)粒子的污染。沙塵氣溶膠對(duì)空氣質(zhì)量具有高污染性，其中水溶性的SO42-和陽(yáng)離子的含量成倍增長(zhǎng)，顆粒物質(zhì)的大小和形態(tài)也與霧天有明顯不同。
　　 (9)氣溶膠的人為源主要來自化石燃料的燃燒，機(jī)動(dòng)車尾氣排放，建筑工地和水泥工廠的揚(yáng)塵。縉云山大氣TSP中NO3-/SO42-的比率均值為0.33(0.06～1.53)，說明固定排放源(燃煤)仍然是當(dāng)?shù)卮髿釺SP中水溶