鈮酸鈉材料的合成及其降解染料廢水研究.pdf

1、隨著全球污染問題的日益嚴(yán)重,人類已將更多的目光放到現(xiàn)代化工業(yè)生產(chǎn)和環(huán)境污染的關(guān)系上。工業(yè)活動(dòng)向水體中排放有毒的化合物,從而造成水體的污染。近幾十年,高濃度、組成復(fù)雜的染料廢水越來越受人們的關(guān)注。為了使污染水體凈化,人們采用了一系列物理、化學(xué)和生物技術(shù)方法。采用高活性的自由基(如·OH、O2-)降解水體中有機(jī)污染物的高級(jí)氧化技術(shù)是一種優(yōu)秀的水處理方法。高級(jí)氧化技術(shù)一般包括:光催化技術(shù)、臭氧氧化技術(shù)、H2O2氧化技術(shù)、Fenton氧化和光F

2、enton氧化技術(shù)。
　　 鈮酸鹽作為新型催化劑,被證實(shí)能夠有效光解水及降解環(huán)境中有機(jī)污染物,因此引起人們的關(guān)注。本文圍繞催化材料NaNbO3的設(shè)計(jì)、開發(fā)為重點(diǎn),采用水熱法制備Na8Nb6O19·13H2O、NaNbO3／ZnO催化劑,并通過浸漬法合成Fe3+-NaNbO3金屬摻雜型催化劑。運(yùn)用XRD、SEM、DRS、XPS、TG-DSC等方法對(duì)合成的催化劑進(jìn)行了表征,分析其構(gòu)效之間的關(guān)系。為了考察催化劑的催化活性,以難降解的亞

3、甲基藍(lán)染料(MB)為對(duì)象,研究了不同參數(shù)條件對(duì)MB降解率的影響,同時(shí)結(jié)合催化活性的改變,分析其催化反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:
　　 用簡(jiǎn)單的水熱法合成Na8Nb6O19·13H2O催化劑。采用XRD、SEM和TG-DSC等方法研究催化劑的物理化學(xué)特性。XRD和TG-DSC分析表明Na8Nb6O19·13H2O為水熱合成NaNbO3物質(zhì)過程中的一種中間體。對(duì)比研究Na8Nb6O19·13H2O／H2O2、Nb2O5／H2O2和NaN

4、bO3／H2O2三種不同體系對(duì)MB催化降解的活性,結(jié)果表明Na8Nb6O19·13H2O催化劑在H2O2存在的條件下具有最好的降解MB活性。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明,當(dāng)反應(yīng)溫度為30℃時(shí),Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系中MB的降解率在1 h內(nèi)可達(dá)93.5％。Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系降解MB的過程符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性,降解速率常數(shù)(k)為0.02376 min-1。其降解速率比 Nb2O5／H2O2和 NaNbO3

5、／H2O2體系高。同時(shí)對(duì)Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系降解MB的機(jī)理進(jìn)行了分析。
　　 采用水熱法合成了不同NaNbO3含量的NaNbO3／ZnO異質(zhì)結(jié)催化劑。結(jié)合XRD、XPS、DRS、SEM-EDS、TEM、TG-DSC等表征手段對(duì)NaNbO3／ZnO材料的晶型結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)、化合價(jià)態(tài)組成變化進(jìn)行分析。以MB為降解底物,研究其光催化活性。結(jié)果表明,當(dāng)摻雜量為10％時(shí),光催化劑具有最好的活性。探討了NaNbO3／

6、ZnO異質(zhì)結(jié)光催化劑降解MB的機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)光生電子和空穴有效的轉(zhuǎn)移限制了光生載流子的復(fù)合,這可能為光催化劑具有高催化活性的主要原因。
　　 實(shí)驗(yàn)還制備了過渡金屬Fe摻雜的NaNbO3催化劑,通過表征實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)摻雜Fe3+后NaNbO3晶型沒有發(fā)生明顯改變。反應(yīng)最佳條件為:Fe3+摻雜量為2 wt％,催化劑的焙燒溫度300℃。在該條件下光Fenton催化降解效率在摻雜Fea+后可顯著提高。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)Fe3+-NaNbO3催化劑降