生物反應(yīng)器填埋場中PAEs的遷移轉(zhuǎn)化及其生物降解機(jī)制研究.pdf

1、鄰苯二甲酸酯(Phthalic acid esters，PAEs)，主要用于塑料的增塑劑，被視作內(nèi)分泌干擾素或環(huán)境激素，美國環(huán)?？偩趾臀覈鶎⑵淞袨閮?yōu)先控制污染物。廢棄塑料通常與其他生活垃圾一起填埋處理，因此，滲濾液的排放是PAEs進(jìn)入環(huán)境的重要途徑。隨著生活垃圾污染問題日益突出，了解PAEs在垃圾填埋體中的降解條件和遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，分析加速PAEs礦化的填埋控制條件，成為減少其通過滲濾液二次污染的關(guān)鍵。以往為數(shù)不多的關(guān)于填埋場PAEs的

2、降解研究很少涉及生物反應(yīng)器填埋場，本研究以傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場為對照，將填埋垃圾和滲濾液作為一個(gè)整體系統(tǒng)，選用列入我國水體中優(yōu)先控制污染物的PAEs作為目標(biāo)物，研究生物反應(yīng)器填埋場中PAEs遷移轉(zhuǎn)化行為，分析生物反應(yīng)器填埋場穩(wěn)定化進(jìn)程中生態(tài)環(huán)境的理化、生化和微生物特性對PAEs生物降解的影響，解析PAEs生物降解的生物反應(yīng)器填埋場作用機(jī)制，主要結(jié)論如下：
　　 (1)實(shí)際垃圾填埋的傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場(CL)、回灌型生物反應(yīng)器填埋場(RL)

3、和兩相型生物反應(yīng)器填埋場(BL)的垃圾及滲濾液均檢測到了鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)、鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)和鄰苯二甲酸二辛酯(DOP)，其中DBP含量最高。各填埋場的穩(wěn)定化進(jìn)程順序?yàn)锽L>RL>CL，填埋場的穩(wěn)定化進(jìn)程影響著PAEs在垃圾中的降解行為，相比于填埋場產(chǎn)酸期，填埋場產(chǎn)甲烷期時(shí)的環(huán)境條件更有利于PAEs的降解。垃圾中DMP及DBP降解較快，其中DMP至實(shí)驗(yàn)結(jié)束已降解完全，而DOP降解較慢。CL、RL和BL中PAEs殘留總量

4、變化符合指數(shù)衰減模型，不同運(yùn)行工藝的填埋場中PAEs殘留總量差異顯著，滲濾液回流明顯加速了PAEs的生物降解，而產(chǎn)甲烷反應(yīng)器的引入更能促進(jìn)PAEs在填埋場中的去除。
　　 (2)按實(shí)際生活垃圾的組分比例自配模擬垃圾，構(gòu)建了模擬回灌型生物反應(yīng)器填埋場。分析填埋初始、產(chǎn)酸期和產(chǎn)甲烷期垃圾中普通和耐受DBP三大類微生物數(shù)量的動態(tài)變化發(fā)現(xiàn)，細(xì)菌數(shù)量最多，真菌次之，放線菌最少。DBP對初始垃圾各微生物的抑制不明顯，但產(chǎn)酸期垃圾和產(chǎn)甲烷期垃

5、圾真菌和放線菌均不同程度地受到了抑制，且放線菌受到的抑制率普遍高于真菌，而產(chǎn)酸期垃圾和產(chǎn)甲烷期垃圾細(xì)菌受DBP影響不明顯，DBP對垃圾微生物的不良影響程度表現(xiàn)為放線菌>真菌>細(xì)菌。細(xì)菌、真菌、放線菌與脫氫酶存在極顯著的相關(guān)性，而與vss、BDM等存在顯著的負(fù)相關(guān)性(P<0.01)。
　　 (3)從模擬回灌型生物反應(yīng)器填埋場產(chǎn)甲烷期垃圾中分離到了兩株DBP高效降解菌T1和T5。根據(jù)形態(tài)學(xué)觀察、生理生化鑒定及16S rDNA序列測定

6、，菌株T1和T5同歸入腸桿菌屬，分別命名為Enterobacter sp. T1和En terobactersp. T5。Enterobacter sp. T1降解DBP的最佳pH值為7，最佳溫度為35℃；Enterobacter sp. T5降解DBP的最佳pH值為7，最佳溫度為30-35℃。當(dāng)DBP初始濃度小于1000mg/L時(shí)，Enterobacter sp. T1對DBP的生物降解反應(yīng)符合一級動力學(xué)模型In C=-0.0359

7、t+A，DBP降解半衰期為19.32h； Enterobacter sp。T5對DBP的生物降解反應(yīng)符合一級動力學(xué)模型In C=-0.0332t+A，DBP降解半衰期為20.88h。分析Enterobacter sp. T5降解DBP的代謝色譜圖，初步判定其主要降解產(chǎn)物為MBP和PA。此外，兩菌株均能不同程度利用DMP、DEP或DOP為唯一碳源和能源，說明其對PAEs的代謝具有廣譜性。
　　 (4)不同時(shí)期垃圾中DBP的降解符合

8、一級動力學(xué)模型，速率常數(shù)在0.0140-0.0187 d-l乏間，半衰期在37.1-49. Sd之間。垃圾中DBP的濃度變化對其自身的生物降解影響不明顯。產(chǎn)甲烷期垃圾中DBP的降解快于初始垃圾和產(chǎn)酸期垃圾，而產(chǎn)酸期垃圾中DBP的降解相對最慢，pH是影響DBP降解速率的關(guān)鍵因素?；亟覦BP降解優(yōu)勢菌后，各垃圾中DBP降解速率均有不同程度提高，其中接種后產(chǎn)甲烷期垃圾DBP降解速率常數(shù)顯著高于未接種垃圾(p<0.05)。混合菌對DBP的降解能