滑動(dòng)弧放電等離子體處理?yè)]發(fā)性有機(jī)化合物基礎(chǔ)研究.pdf

1、有機(jī)廢氣是一種排放量大、污染面廣且對(duì)人體和環(huán)境都具有嚴(yán)重危害作用的氣態(tài)污染物。它廣泛來(lái)源于油漆、涂料、潤(rùn)滑油等化學(xué)制品的涂層作業(yè)，其主要成分為揮發(fā)性有機(jī)化合物(Volatile Organic Compounds，VOCs)。當(dāng)前存在的VOCs處理技術(shù)還不能在經(jīng)濟(jì)性和技術(shù)性方面同時(shí)滿足工業(yè)排放有機(jī)廢氣的治理需求。因此，在完善現(xiàn)有工藝的同時(shí)，進(jìn)一步開(kāi)發(fā)出新型處理工藝具有其必要性和市場(chǎng)價(jià)值。基于此背景，本文將滑動(dòng)弧放電低溫等離子體技術(shù)應(yīng)用于

2、環(huán)境保護(hù)和廢氣治理領(lǐng)域，通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)研究建立起可指導(dǎo)工業(yè)應(yīng)用的理論體系，通過(guò)裝置結(jié)構(gòu)改進(jìn)使之適合工業(yè)應(yīng)用的要求，并通過(guò)示范性工程應(yīng)用對(duì)其工業(yè)應(yīng)用前景作技術(shù)經(jīng)濟(jì)性分析和評(píng)估。本文還針對(duì)甲烷這種特殊的VOCs，開(kāi)展了滑動(dòng)弧放電等離子體輔助甲烷/二氧化碳重整制取合成氣的可行性分析工作。 論文的第一章是對(duì)論文背景及技術(shù)關(guān)鍵點(diǎn)相關(guān)知識(shí)的文獻(xiàn)綜述。首先，介紹了VOCs的定義、來(lái)源、危害和現(xiàn)有處理技術(shù)，以及低溫等離子體技術(shù)的概念、發(fā)生方式

3、和在氣態(tài)污染物治理方面的應(yīng)用情況。然后，重點(diǎn)介紹了滑動(dòng)弧放電現(xiàn)象的物理特征、等離子體特性、研究現(xiàn)狀，以及和其它低溫等離子體發(fā)生方式的比較。在此章節(jié)中，還包括了對(duì)全文系統(tǒng)和框架的介紹。 論文的第二章是滑動(dòng)弧放電等離子體物理特性研究。首先，針對(duì)實(shí)驗(yàn)臺(tái)規(guī)模交流滑動(dòng)弧放電反應(yīng)器進(jìn)行放電電參數(shù)檢測(cè)、放電電弧移動(dòng)特性檢測(cè)，以及氣體流場(chǎng)模擬計(jì)算。然后，通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論熱動(dòng)力平衡計(jì)算結(jié)果之間的對(duì)比，并結(jié)合等離子體區(qū)域光譜分析的結(jié)果，對(duì)滑動(dòng)弧

4、放電過(guò)程非平衡特性刺激化學(xué)反應(yīng)的能力進(jìn)行了分析。在此章節(jié)中，還包括了對(duì)本論文所采用的主要分析測(cè)試儀器和軟件的介紹說(shuō)明。 論文的第三章是滑動(dòng)弧放電等離子體處理VOCs的初步研究。首先研究了滑動(dòng)弧放電在降解過(guò)程中對(duì)VOCs濃度和流量的適應(yīng)性。然后以正已烷(n-C6H14)為代表性VOCs，研究了放電過(guò)程參數(shù)，如放電電壓、VOCs初始濃度、背景氣體成分、背景氣體氧氣濃度等，對(duì)VOCs降解率的影響。基于上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果，初步分析了滑動(dòng)弧放

5、電降解VOCs的過(guò)程和機(jī)理。最后，通過(guò)分析電極間距以及電極喉部高度對(duì)電弧移動(dòng)特性和VOCs降解性能的影響，對(duì)滑動(dòng)弧放電反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)開(kāi)展了研究工作。 論文的第四章是滑動(dòng)弧放電等離子體處理VOCs機(jī)理研究。首先，以研究背景氣體相對(duì)濕度和氧氣濃度對(duì)VOCs降解性能的影響作為切入口，研究了背景氣體的氧氣濃度和相對(duì)濕度對(duì)滑動(dòng)弧放電特性的影響。然后，針對(duì)四氯化碳(CCl4)，正已烷(n-C6H14)和甲苯(C7H8)三種不同結(jié)構(gòu)的典型VO

6、Cs，通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究，分析了背景相對(duì)濕度和氧氣濃度對(duì)VOCs降解產(chǎn)物和降解率的影響。在上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，針對(duì)不同VOCs化學(xué)結(jié)構(gòu)，分析了高能電子和活性基團(tuán)對(duì)VOCs降解過(guò)程所起作用的重要性差異，實(shí)現(xiàn)探索滑動(dòng)弧放電低溫等離子體降解VOCs機(jī)理的目的，對(duì)提高降解過(guò)程選擇性提供理論指導(dǎo)。 論文的第五章對(duì)滑動(dòng)弧放電處理?yè)]發(fā)性有機(jī)化合物過(guò)程中二氧化氮生成和抑制途徑進(jìn)行了研究。在分析滑動(dòng)弧放電過(guò)程二氧化氮的生成機(jī)理的基礎(chǔ)上，研究了VOC

7、s化學(xué)結(jié)構(gòu)、供給電壓、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)等參數(shù)對(duì)二氧化氮生成的影響。最后，探討了放電過(guò)程二氧化氮生成的抑制途徑。 論文的第六章是滑動(dòng)弧放電裝置結(jié)構(gòu)改進(jìn)及工業(yè)應(yīng)用設(shè)計(jì)。首先，通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究和流體數(shù)值計(jì)算對(duì)傳統(tǒng)滑動(dòng)弧放電裝置的放大進(jìn)行了研究和分析。然后，受等離子體區(qū)域光譜分析結(jié)果的啟發(fā)，提出了一種改進(jìn)型滑動(dòng)弧放電裝置，并針對(duì)四氯化碳(CCl4)，正已烷(n-C6H14)和甲苯(C7H8)三種典型VOCs的降解性能進(jìn)行研究和分析。通過(guò)和多電極

8、滑動(dòng)弧放電裝置處理效果的對(duì)比，對(duì)該裝置做出技術(shù)性和經(jīng)濟(jì)性評(píng)估?；诖烁倪M(jìn)思路，提出多電極改進(jìn)型滑動(dòng)弧放電裝置的設(shè)計(jì)方案。最后，對(duì)改進(jìn)型滑動(dòng)弧放電反應(yīng)器及活性炭吸附-滑動(dòng)弧聯(lián)合技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用進(jìn)行了技術(shù)經(jīng)濟(jì)性分析。 論文的第七章是滑動(dòng)弧放電甲烷/二氧化碳重整(Dry Methane Reforming，DMR)制取合成氣的可行性分析。本章主要研究了甲烷/二氧化碳摩爾比對(duì)DMR過(guò)程的影響，考察對(duì)象包括反應(yīng)物(甲烷和二氧化碳)轉(zhuǎn)化率、

9、合成氣成分、主要放電產(chǎn)物的生成率和選擇率、反應(yīng)物單位轉(zhuǎn)化量能耗和生成物單位生成量能耗等。通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論熱平衡計(jì)算結(jié)果的比較，對(duì)滑動(dòng)弧放電刺激DMR過(guò)程中的低溫等離子體作用進(jìn)行驗(yàn)證和分析。最后，通過(guò)和傳統(tǒng)DMR過(guò)程以及其他等離子體放電DMR過(guò)程的比較，對(duì)滑動(dòng)弧放電DMR過(guò)程作經(jīng)濟(jì)性評(píng)估，并分析其進(jìn)一步應(yīng)用的潛力。 論文的第八章是全文總結(jié)及工作展望。主要包括對(duì)全文結(jié)論的總結(jié)歸納，論文創(chuàng)新點(diǎn)的提煉，以及對(duì)未來(lái)需要進(jìn)一步加強(qiáng)或開(kāi)展