鋼渣粒子三維電極系統(tǒng)構建及去除水中有機污染物效能研究.pdf

1、污水的深度處理中有機污染物的去除一直是水處理領域近些年來研究的熱點。三維電催化技術能夠解決傳統(tǒng)二維電催化中電流效率低、處理能耗高等問題，也在近些年備受重視。研發(fā)新型、高效、廉價的粒子電極將對三維電催化技術投入實際應用產生重要的影響。本論文以廢治廢，探索以工業(yè)生產固體廢棄物鋼渣為原料制備粒子電極，以提高催化性能為目的對其進行表面金屬負載，并對新型粒子電極進行理化特性的研究，設計新型的三維電催化反應器，將粒子電極投入其中，研究其去除水中有機

2、污染物和處理實際廢水的性能與機理，探討鋼渣粒子電極運用于實際工作的可能。本論文開展的具體研究工作如下：
　　探索提出了利用鋼渣為原料制備粒子電極的方法，通過設計正交試驗，解析了制備條件對其催化降解水中羅丹明B(RhB)的影響規(guī)律，優(yōu)化了鋼渣粒子電極的具體制備條件；通過多種表征手段研究鋼渣粒子電極的表面形貌、晶相結構、化學組成、磁力特性；并考察其在靜態(tài)三維電催化系統(tǒng)中的催化性能與循環(huán)使用性能。結果表明：制備鋼渣粒子電極的最適宜條件為

3、物料配比鋼渣：粘土：成孔劑質量比5:4:1，煅燒溫度為1000?，煅燒時間30 min。鋼渣粒子電極結要組成元素有O、Ca、Fe、Si、Mg、Al、Mn，這些元素大多以氧化物的形式存在于粒子中。鋼渣粒子電極具有一定的磁性，其磁飽和強度為1.6389 emu/g。鋼渣粒子電極能夠在60 min內去除65.45％的RhB，高于純二維的電催化系統(tǒng)，也高于以陶瓷顆粒為粒子電極的三維電催化系統(tǒng)。在第一次循環(huán)使用后，粒子電極對 RhB的去除效率會下

4、降20%左右，繼續(xù)循環(huán)使用，其對 RhB的降解率維持在40%左右不變。
　　在靜態(tài)的電解槽式三維電催化氧化裝置中對鋼渣粒子電極進行了不同條件下降解RhB的試驗，研究鋼渣粒子電極在靜態(tài)三維電催化氧化裝置中的應用參數。采用X-射線光電子能譜(XPS)檢測、羥基自由基產生量檢測、曝氣試驗等手段對鋼渣粒子電極去除RhB反應過程進行研究，結果表明：鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應器中降解RhB的最佳條件是：槽電壓5 V、粒子電極投加

5、量15 g、主電極間距4 cm、電解質濃度0.15 mol/L、初始RhB濃度5 mg/L、初始pH值4，并且鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應器中對RhB的降解完全符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)擬一級反應動力學模型。鋼渣粒子電極在去除RhB前后內部鐵元素含量減少，這是由于鐵離子化并于氫氧根形成 Fe(OH)3沉淀造成的。鋼渣粒子電極的三維電催化體系產生羥基自由基的能力強于傳統(tǒng)的二維電催化體系，曝氣可以提高

6、鋼渣粒子電極的催化性能。
　　在靜態(tài)電解槽式反應裝置的基礎上對反應器構型進行了改進，采用超聲浸漬-焙燒法對鋼渣粒子進行了表面金屬負載，設計正交試驗與單因素試驗，通過其在三維電催化體系中對RhB的降解效能選擇最佳的負載金屬、優(yōu)化了負載條件，結果表明：改變靜態(tài)反應裝置的構型有助于增加鋼渣粒子電極的催化性能，在新構型的靜態(tài)反應裝置中，Mn負載的鋼渣粒子電極去除水中有機污染物的性能最好，采用Mn(NO3)2超聲浸漬-焙燒的方法對原鋼渣粒子

7、電極進行表面金屬負載的最優(yōu)條件是：超聲浸漬時間1.5 h、浸漬液濃度20%、焙燒溫度400?、焙燒時間1h。經過表面金屬負載后的鋼渣粒子電極，其催化性能、產羥基自由基的能力、循環(huán)使用性能都得到了提高。在新構型的靜態(tài)三維電催化反應裝置中，表面金屬負載后鋼渣粒子電極去除水中RhB的最佳條件是：電壓5 V、粒子電極投加量15 g、電解質濃度0.15 mol/L、初始RhB濃度5 mg/L左右以及初始pH值6左右。其反應符合L-H擬一級反應動力

8、學模型。此外，曝氣同樣可以提高負載了金屬的鋼渣粒子電極去除有機污染物的性能。
　　最后，為檢驗鋼渣粒子電極的實際應用效果，設計了動態(tài)的三維電催化反應器，將負載了金屬的鋼渣粒子電極運用于深度處理大慶油田實際含油污水，結果表明：利用鋼渣粒子電極動態(tài)三維電催化反應器深度處理實際含油污水最適宜的操作電壓為20 V、最適宜的粒子電極投加量為75 g、最適宜的水力停留時間為2h。鋼渣粒子電極的動態(tài)三維電催化反應器在2h內對大慶油田含油污水的T