臭氧-多相催化氧化去除水中有機(jī)污染物效能與機(jī)理.pdf

1、國(guó)內(nèi)圖書(shū)分類號(hào)：TU991.2國(guó)際圖書(shū)分類號(hào)：X520.5工學(xué)博士學(xué)位論文臭氧多相催化氧化去除水中有機(jī)污染物效能與機(jī)理博士研究生：孫志忠導(dǎo)師：馬軍教授申請(qǐng)學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科、專業(yè)：市政工程所在單位：市政工程系答辯日期：2006年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)摘要摘要近年來(lái)，飲用水污染問(wèn)題已引起人們的廣泛重視，特別是飲用水中一些微量難降解有機(jī)物是導(dǎo)致飲用水水質(zhì)惡化的主要污染物質(zhì)，因而研究開(kāi)發(fā)應(yīng)用于大規(guī)模水處理中的新型水處理工藝，有效去除

2、水中微量難降解有機(jī)物，已成為當(dāng)務(wù)之急。本文利用蜂窩陶瓷具有蜂窩狀的多孔整體結(jié)構(gòu)，具有比表面積大、高強(qiáng)度、低膨脹、擴(kuò)散距離短、耐磨損、壓力降小等特點(diǎn)，制備了一種新型MnCuK負(fù)載蜂窩陶瓷催化劑，并開(kāi)發(fā)了臭氧MnCuK負(fù)載蜂窩陶瓷催化氧化體系去除水中難降解有機(jī)物的水處理技術(shù)；同時(shí)首次將蜂窩陶瓷和臭氧結(jié)合獲得新的臭氧催化氧化技術(shù)，可直接應(yīng)用于去除水中難降解有機(jī)物。該類催化劑具有來(lái)源易得、制備簡(jiǎn)單、生產(chǎn)成本低、使用方便和催化劑使用壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)，

3、具有較好的市場(chǎng)應(yīng)用前景。實(shí)驗(yàn)中采用半連續(xù)流動(dòng)的運(yùn)行方式，選用了難降解的硝基苯作為典型有機(jī)物，考察了臭氧蜂窩陶瓷和臭氧MnCuK蜂窩陶瓷對(duì)有機(jī)污染物的降解效能。在臭氧蜂窩陶瓷催化氧化體系中，蜂窩陶瓷的存在對(duì)高穩(wěn)定性有機(jī)物具有較好的去除效果，在相同條件下比單獨(dú)臭氧對(duì)硝基苯的降解效率提高近15%，而蜂窩陶瓷本身對(duì)硝基苯的吸附能力較弱。蜂窩陶瓷的存在顯著地提高了臭氧的利用率，提高近26%，并有效地促進(jìn)了臭氧分解。實(shí)驗(yàn)中考察了反應(yīng)條件對(duì)臭氧蜂窩陶

4、瓷體系的影響，包括催化劑用量、體系溫度、體系pH值變化、硝基苯初始濃度、水質(zhì)本底變化、臭氧投加工藝和投加量并發(fā)現(xiàn)硝基苯的初始濃度與反應(yīng)速率常數(shù)成線性關(guān)系。在臭氧蜂窩陶瓷催化體系中水中低濃度的無(wú)機(jī)金屬離子存在有利于催化反應(yīng)，此時(shí)金屬離子相當(dāng)于均相催化劑起到協(xié)同作用，高濃度金屬離子存在會(huì)對(duì)催化體系有一定的抑制作用；同樣，低濃度HCO3離子和天然有機(jī)物腐殖酸存在能促進(jìn)反應(yīng)，高濃度HCO3離子和腐殖酸存在能抑制反應(yīng)，間接表明催化反應(yīng)遵循自由基作