干濕交替環(huán)境土壤汞賦存形態(tài)及其動態(tài)變化.pdf

1、汞作為公認的全球性污染物，其生物地球化學(xué)循環(huán)過程一直是環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。據(jù)估計，全球每年輸入到大氣中汞的總量約為7500 t左右，其中自然釋汞約占1/2。在自然釋汞源中，土壤又是最主要的自然汞源，同時土壤汞的流失也是河流、水庫和湖泊沉積物汞的主要來源。據(jù)研究，進入大氣的人為釋放汞，在一年時間內(nèi)其絕大部分又將沉降于地表。因此，土壤既是汞的源又是汞的匯。目前，針對土壤汞的遷移轉(zhuǎn)化及其機理的研究，國內(nèi)外已開展了大量工作，對環(huán)境界面間汞交

2、換通量及影響因子也有了一定認識，但針對干濕交替環(huán)境下土壤汞的釋放特征的研究還鮮見報道。因此，本文以重慶市主要耕作土壤紫色土、黃壤以及三峽庫區(qū)消落帶沖積土為調(diào)查研究對象，采取實地調(diào)查和模擬試驗相結(jié)合的研究方法，運用動力通量箱與RA-915<'+>汞分析儀聯(lián)用技術(shù)進行實地監(jiān)測，并在實驗室模擬研究干濕交替條件下土壤汞賦存形態(tài)的動態(tài)變化及釋放特征。研究結(jié)果如下： 隨著干濕交替的進行，土壤汞含量呈下降趨勢，紫色土和沖積土的下降幅度大于黃

3、壤。淹水前后土壤汞的主要形態(tài)為酸溶態(tài)，其次是王水溶態(tài)和堿溶態(tài)，水溶態(tài)和過氧化氫溶態(tài)的含量最低?？偣淖兓饕w現(xiàn)為酸溶態(tài)的變化，王水溶態(tài)表現(xiàn)出上升的趨勢，堿溶態(tài)表現(xiàn)出下降的趨勢，水溶態(tài)和過氧化氫溶態(tài)的變化無明顯規(guī)律。處理A(加汞處理)的變化幅度大于處理B(不加汞處理)。處理A總汞對形態(tài)分布無明顯影響，而處理B的酸溶態(tài)隨總汞的增加而增加，相關(guān)系數(shù)0.868<'*>。處理A的酸溶態(tài)和堿溶態(tài)隨有機質(zhì)的增加而增加，相關(guān)系數(shù)分別為0.618<'*

4、>和0.733<'**>，而處理B有機質(zhì)增加會促進總汞的增加，二者相關(guān)系數(shù)為0.724<'**>。處理ApH值的下降會促進堿溶態(tài)的增加，相關(guān)系數(shù)為-0.519<'*>，處理BpH值的下降會促進總汞的增加，相關(guān)系數(shù)-0.546<'*>。 在落干條件下，各小區(qū)土壤汞含量保持相對穩(wěn)定，王水溶態(tài)的含量最高，是最主要的形態(tài)，其次是酸溶態(tài)和堿溶態(tài)，兩者含量相當(dāng)，含量最低的是過氧化氫溶態(tài)和水溶態(tài)，變異系數(shù)大小依次為水溶態(tài)>過氧化氫溶態(tài)>堿溶

5、態(tài)>酸溶態(tài)>王水溶態(tài)>總汞?？偣瘜λ崛軕B(tài)有顯著影響，相關(guān)系數(shù)0.392<'*>。有機質(zhì)對總汞及各形態(tài)都有顯著影響，除堿溶態(tài)隨有機質(zhì)的增加而降低外，總汞及其它形態(tài)均隨著有機質(zhì)的增加而增加。過氧化氫溶態(tài)和王水溶態(tài)隨著土壤pH值的上升而減少，相關(guān)系數(shù)分別為-0.477<'*>和-0.707<'*>，而堿溶態(tài)受pH值的影響與前者相反，相關(guān)系數(shù)為0.744<'*>。 淹水期間，土壤汞含量越高，上覆水總汞含量也越高。第一次淹水時，處理A上

6、覆水總汞含量是由高到低再到高，第二次淹水時變?yōu)槌掷m(xù)上升。處理B在淹水期問上覆水總汞含量保持連續(xù)上升的趨勢。活性汞是主要的汞形態(tài)，上覆水總汞的變化主要體現(xiàn)為活性汞的變化，溶解態(tài)氣汞的含量很低且保持相對穩(wěn)定。三種土壤中，黃壤上覆水活性汞含量隨pH值的降低而增加，黃壤A、黃壤B的相關(guān)系數(shù)分別為-0.776<'**>和-0.793<'**>；活性汞與上覆水及土壤Eh呈正相關(guān)關(guān)系，土壤Eh的升高可促進水體活性汞的累積；處理A中黃壤的活性汞與水溫具

7、有顯著相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0.659<'*>，處理B中紫色土和沖積土活性汞與水溫都達到顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.822<'**>和0.778<'*>，說明水溫的升高確能促進土壤汞向水體釋放；水溫對總汞的影響，處理A均不顯著，而處理B的總汞受水溫的影響不可忽略。 淹水期間，土壤汞含量越高，水/氣界面汞交換通量越大。第一次淹水時，處理A之間水/氣界面汞交換通量相近，處理B之間差異也不大；第二次淹水時，各處理的通量都大大減小，減小

8、得最多的是沖積土。第一次淹水期，處理A的通量是不斷減小的，處理B除黃壤呈減小趨勢，紫色土和沖積土都是緩緩增加的；第二次淹水期，同種土壤兩處理的通量變化一致，黃壤和紫色土上下波動，而沖積土緩慢增加再緩慢減小。水/氣界面的汞交換通量與上覆水中活性汞的變化趨勢大體相反。氣象因子和水化學(xué)對水/氣界面汞交換通量的影響因土壤類型及土壤汞含量存在差異。 通過比較，土壤汞含量越高，土/氣界面汞交換通量越大。處理A除黃壤外，紫色土與沖積土土/氣

9、界面汞交換通量都遠大于水/氣界面通量，沖積土土/氣界面的汞交換通量最大；處理B土/氣界面通量均小于水/氣界面通量，并且三種土壤比較接近。處理A中，黃壤的通量持續(xù)降低，而紫色土和沖積土是先升高再降低；處理B的通量呈現(xiàn)穩(wěn)中有降的趨勢。處理A中，氣溫對黃壤的土/氣界面通量影響顯著，相關(guān)系數(shù)0.479<'*>；相對濕度對黃壤和沖積土的通影響顯著，相關(guān)系數(shù)分別為-0.574<'*>和-0.498<'*>；光照強度對紫色土和沖積土的通量影響顯著，相

10、關(guān)系數(shù)分別為0.459<'*>和0.504<'*>。氣象因子·對處理B的通量沒有顯著影響。 13個小區(qū)中土/氣界面汞交換通量最大的是油.麥輪作地，最小的是雜草空地。各小區(qū)之間的差異不大，且變化趨勢相似，波動的范圍基本上處于-50 ngm<'-2>h<'-1>～100 ngm<'-2>h<'-1>。氣象因子對小區(qū)總體通量具有顯著影響，與大氣壓(x<,1>)、相對濕度(x<,2>)、氣溫(x<,3>)、土溫(x<,4>)和光照強度