廣譜高效和寬頻響應(yīng)的二氧化鈦納米晶的制備、表征及其水處理功能化.pdf

1、針對傳統(tǒng)二氧化鈦光催化劑存在的量子效率低、物質(zhì)形態(tài)與形貌可控性不強(qiáng)以及太陽光利用率差等諸多瓶頸問題，本文分別采用了PEG輔助水熱法、水熱一熱分解法以及小分子胺介質(zhì)中一步水熱法成功制備了新型二氧化鈦納米晶，由此制得產(chǎn)物的突出特性是兼具廣譜高效和寬頻響應(yīng)特性。采用XRD、T：EM、SEM、XPS、UV-Vis DR．S、TG-DTA、FTIR及N<,2>吸附．脫附等多種現(xiàn)代表征手段對制得產(chǎn)物進(jìn)行了表征。以水中難降解的偶氮染料為目標(biāo)污染物，系

2、統(tǒng)評價了自制光催化劑在紫外、可見及紫外-可見寬頻光照條件下的光催化活性，并將其與制備產(chǎn)物物相結(jié)構(gòu)、顆粒形貌、尺寸大小、光譜響應(yīng)范圍等特性進(jìn)行了有效關(guān)聯(lián)，篩選出了影響光催化降解活性的主要因素。內(nèi)容主要分為以下三個部分： 第一部分，采用PEG輔助水熱法，以廉價硫酸鈦?zhàn)麾佋?，制得了顆粒形貌與大小皆可控的銳鈦礦型二氧化鈦納米晶。通過調(diào)節(jié)PEG的投加量(0～0.16gomL<'-1>)，可獲得棒狀或球形等形貌不同而分布均勻的納米粉。制得的

3、水熱產(chǎn)物不僅粒徑宜控可調(diào)，而且具有典型的蠕蟲狀介孔結(jié)構(gòu)，在優(yōu)選PEG濃度條件下，其比表面積高達(dá)265 m<'2>.g<'-1>。以水中難降解X-3B為探針的光催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)表明，經(jīng)紫外光輻射1h后，最佳PEG濃度下對X-3B的降解率比不加PEG時提高了40﹪。實(shí)驗(yàn)結(jié)果為同步優(yōu)化控制二氧化鈦納米晶的形態(tài)、形貌、晶型、晶粒尺寸及其表面織構(gòu)提供了一種簡便有效的制備方法。 第二部分,采用水熱．熱分解法，利用氨水為摻雜氮源，制備了具有可見

4、光響應(yīng)的氮摻雜二氧化鈦納米晶。研究結(jié)果表明，焙燒前的前驅(qū)體物質(zhì)形態(tài)與水熱溫度密切相關(guān)，僅在150℃時生成層狀鈦酸銨前驅(qū)體是獲得高活性光催化劑的關(guān)鍵所在。該前驅(qū)體不僅具備微孔和介孔的雙孔分布的發(fā)達(dá)孔結(jié)構(gòu)，而且還具備避免氮元素流失的“固氮作用”和熱分解誘導(dǎo)晶化的雙重功用。制得產(chǎn)物的吸收邊自未摻氮時的387 nm紅移至可見區(qū)的約550 nm，其主要原因可能是氮摻雜形成的氧空位導(dǎo)致二氧化鈦禁帶寬度變窄。本文所提出的氮摻雜工藝具有簡單高效的特點(diǎn)。

5、 第三部分，采用一步水熱法，輔以甲胺、乙胺、二乙胺等系列有機(jī)小分子胺作為摻雜氮源，在低溫短時(150℃、8 h)的軟化學(xué)條件下，即成功了制得了氮摻雜的銳鈦礦型二氧化鈦納米晶，從而有效避免了高溫焙燒的后處理過程。研究發(fā)現(xiàn)，在二乙胺為摻雜氮源的實(shí)驗(yàn)體系下獲得的摻氮產(chǎn)物，不僅結(jié)晶完好，形貌規(guī)整，而且還具有紫外．可見光譜響應(yīng)，是本實(shí)驗(yàn)體系下的最佳的摻氮制備條件。由此制備的摻氮產(chǎn)物是兼具可見光和紫外．可見寬頻光響應(yīng)的新型高效光催化劑。實(shí)驗(yàn)