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文檔簡介
1、AlP與Si相晶格結(jié)構(gòu)相同,晶格參數(shù)相近,是Si相的良好異質(zhì)形核襯底,在工業(yè)上被廣泛用于變質(zhì)、細化近共晶及過共晶Al-Si合金。近年來,AlP也被用于細化過共晶Al-Mg2Si合金。在AlP析出前,P在鋁熔體中以Al-P原子團簇(簡稱Al-P團簇)形式存在,作為AlP相的前驅(qū)體團簇,其在多元鋁合金熔體中的演變行為及其化學穩(wěn)定性,對AlP相的析出及最終磷變質(zhì)效果具有重要影響。本文采用實驗、第一性原理模擬、熱力學分析與電負性理論分析相結(jié)合的
2、方法,研究了Al-Si-X-P熔體中Al-P團簇的演變行為;分析了該團簇在γ-Al2O3薄膜處的富集及AlP析出行為,以及誘發(fā)形成Al-Si合金表面富Si層的機理;系統(tǒng)研究了合金元素對Al-P團簇化學穩(wěn)定性的影響;研究了Al-Si-Mg合金中Al-P團簇與初晶Mg2Si相異質(zhì)形核襯底的演變規(guī)律與形核機制。
(1) Al-P團簇在凝固過程中的演變及在γ-Al2O3表面的富集析出通過第一性原理模擬二元Al-P熔體結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn), P原子
3、之間相互排斥,而易與Al形成AlnP型(3≤n≤10) Al-P團簇。其中,Al配位數(shù)并不恒定,但以六配位為主,其平均配位數(shù)為6.32。即使在3×1014℃/s的冷速下,Al-P團簇仍對溫度變化敏感,可克服粘度障礙,向晶態(tài)結(jié)構(gòu)方向演變。一方面,Al-P團簇單體不斷調(diào)整配位Al原子數(shù)目;另一方面,不同Al-P團簇單體相互聚集,通過Al原子橋接形成大團簇,進而形成AlP晶胚或AlP微晶。
發(fā)現(xiàn)γ-Al2O3薄膜可吸附熔體內(nèi)Al-P
4、團簇,加快該團簇演變與AlP微晶化,并彌散分布于其薄膜上。在磷變質(zhì)Al-Si合金熔體冷卻凝固(冷凝)過程中,通過“γ-Al2O3/AlP/Si”三相傳遞異質(zhì)形核機理,合金表面γ-Al2O3薄膜處先后析出大量以(111)為擇優(yōu)取向的AlP與初晶Si,形成Al-Si合金表面富Si層。其中,近共晶Al-Si合金表面富Si層中初晶Si為被(111)晶面覆蓋的六角板片狀;而過共晶Al-Si合金表面富Si層中靠近合金表面的初晶Si(111)面可在較
5、大溫度梯度的影響下,沿[111]晶向繼續(xù)生長,使{311}晶面外露,形成六棱臺/錐狀。
(2) Al-Si-X-P熔體中Al-P團簇化學穩(wěn)定性研究
通過實驗、第一性原理模擬、熱力學分析及電負性理論分析相結(jié)合的方法,系統(tǒng)研究了Al-Si-X-P熔體中X元素對Al-P團簇化學穩(wěn)定性的影響。繪制出元素對Al-P團簇化學穩(wěn)定性影響程度分區(qū)圖,將合金元素X分為三類:①毒化元素(ψ<2.9),即能顯著破壞Al-P團簇化學穩(wěn)定性的
6、元素;②兩性元素(2.9<ψ<3.6),該類元素含量較低時,基本不影響Al-P團簇的化學穩(wěn)定性,但含量超過某一臨界濃度便可表現(xiàn)出破壞Al-P團簇化學穩(wěn)定性的能力;③非毒化元素(ψ>3.6),對Al-P團簇化學穩(wěn)定性無影響。研究還發(fā)現(xiàn), Si原子及Al原子可通過與合金元素(主要是兩性元素)結(jié)合而在一定程度上促進Al-P團簇形成或者抑制兩性元素對Al-P團簇的破壞作用。
(3) Al-Si-Mg合金中Al-P團簇及初晶Mg2Si相
7、形核襯底的演變與控制
發(fā)現(xiàn)Mg與Al-P中間合金的添加順序可影響近共晶Al-Si熔體中Al-P團簇的化學穩(wěn)定性及磷變質(zhì)效果。先加Al-P中間合金后加入Mg時,Mg可破壞熔體中已經(jīng)存在的Al-P團簇,阻礙AlP微晶的析出,使磷變質(zhì)效果失效。當先加入Mg后加入Al-P中間合金時,Mg可與熔體內(nèi)大量存在的Si原子優(yōu)先結(jié)合為Mg-Si團簇,降低自身活性,而與后溶解于熔體的Al-P團簇在相當時間內(nèi)共存,不影響最終磷變質(zhì)效果。因此,建議工
8、業(yè)生產(chǎn)中先加合金化元素Mg再磷變質(zhì)處理。
研究了磷細化Al-Mg2Si合金中初晶Mg2Si異質(zhì)形核襯底的演變規(guī)律與多重異質(zhì)形核機制。在Al-Mg-Si熔體中,AlP可與熔體反應(yīng),發(fā)生“AlP→Mg3P2/AlP復合粒子→Mg3P2”的演變,且演變速率隨熔體內(nèi)Mg含量升高而加快。晶體錯配度計算表明,磷化物襯底的演變可提高其對初晶Mg2Si相的形核能力。研究還發(fā)現(xiàn),在Al-Mg-Si熔體內(nèi)新生成的Mg3P2為Al摻雜型Mg3P2;
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