粉煤灰合成A型沸石及其對CO2和CH4吸附的研究.pdf

1、粉煤灰為電廠在發(fā)電過程所產(chǎn)生的固體廢棄物，不僅占用了耕地，同時也導(dǎo)致了周邊環(huán)境被污染。本文以重慶珞璜電廠粉煤灰為原料，采用堿熔融法成功制備得到了結(jié)晶度及純度均較高的4A沸石。對最優(yōu)條件下合成的4A沸石試樣采用CaCl2溶液離子交換的二次合成加工的方法成功制備得到了5A沸石試樣。通過實(shí)驗(yàn)分析可知合成5A沸石試樣在CO2/CH4的吸附分離方面具有較好的應(yīng)用前景。
　　本研究首先對粉煤灰的基本特性進(jìn)行了分析，實(shí)驗(yàn)所用粉煤灰的物相主要是由

2、莫來石、石英石構(gòu)成，其化學(xué)組成絕大部分為 SiO2和 Al2O3。本實(shí)驗(yàn)以粉煤灰作為原料，通過堿熔融法成功水熱合成了4A沸石。通過改變固液比、鍛燒溫度、堿灰比和水熱晶化時間來研究其對合成4A沸石試樣的影響，采用XRD圖譜對不同合成條件下的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對比，綜合考慮能耗、粉煤灰沸石產(chǎn)品的純度與結(jié)晶度，得到了4A沸石試樣合成的最佳條件為：固液比為1:5、煅燒溫度為800℃、堿灰比（質(zhì)量比）為1:1、晶化時間為4h。于最佳條件下得到的4A沸石試樣

3、純度較高，結(jié)晶度大于89%。其次，選取CaCl2溶液對實(shí)驗(yàn)最佳合成條件制備的4A沸石試樣進(jìn)行離子交換后成功制備得到了品質(zhì)及性能均較好的5A沸石。通過對不同濃度CaCl2溶液下合成的5A沸石的XRD圖譜、孔隙結(jié)構(gòu)、紅外光譜進(jìn)行對比分析，確定CaCl2溶液最佳濃度為3mol/L。最后，研究了CO2和CH4單組分氣體在實(shí)驗(yàn)最優(yōu)條件下合成的4A沸石、5A沸石及市售5A沸石上的吸附平衡，并與試樣的孔結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)相結(jié)合，探討了孔結(jié)構(gòu)對氣體飽和吸附

4、量的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CO2和CH4單組分氣體在三種試樣上的吸附等溫線類型均為I型，與郎格繆爾模型擬合較好。相同壓力條件下，同一種試樣對CO2的吸附量均大于CH4。合成4A沸石、合成5A沸及市售5A沸石對CO2飽和吸附量分別為2.12、2.62、4.43 mmol/g；對CH4飽和吸附量分別為1.20、1.56、2.84 mmol/g；分離因子α分別為4.88、8.48、6.64。合成5A沸石雖然對CO2和CH4的飽和吸附量較市售5A