氨基修飾SBA-15原粉基吸附劑的制備及其CO2吸附性能.pdf

1、溫室氣體CO2的大量排放，引起越來(lái)越嚴(yán)重的溫室效應(yīng)和環(huán)境問(wèn)題，使得對(duì)CO2的捕集與減排刻不容緩。固體胺吸附劑由于具有對(duì)設(shè)備無(wú)腐蝕、制備簡(jiǎn)單、再生能耗低和吸附效果好等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為CO2捕集研究的熱點(diǎn)。在固體胺吸附劑中以SBA-15原粉作為載體，不但可以節(jié)省焙燒所用時(shí)間和能耗，還可以充分利用模板劑P123在孔道中的分散作用將活性組分均勻分散，有利于吸附劑的吸附性能。本文首先以SBA-15原粉為載體制備了一系列CO2固體吸附劑，然后在此基礎(chǔ)

2、上對(duì)吸附工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化，最后考察了吸附劑的CO2吸附性能和吸附機(jī)理，得到主要結(jié)論如下：
　　1、首先采用浸漬法制備了SBA-15(p)-xTEPA系列CO2固體吸附劑。表征結(jié)果表明TEPA改性后SBA-15(p)仍保持著有序的介孔孔道結(jié)構(gòu)；TEPA與P123的協(xié)同作用使吸附劑的起始分解溫度提高，從而增強(qiáng)了吸附劑的穩(wěn)定性。優(yōu)化實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該吸附劑有較寬的進(jìn)氣流量適用范圍，最佳吸附條件下SBA-15(p)-60TEPA

3、的飽和吸附量高達(dá)5.39 mmol/g，9次吸脫附循環(huán)后吸附量仍維持在5.0 mmol/g。通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)和失活模擬研究知該吸附劑對(duì)CO2的吸附以化學(xué)吸附為主，SBA-15(p)-xTEPA對(duì)CO2的動(dòng)態(tài)吸附穿透曲線符合失活模型，符合度在0.99以上。
　　2、然后采用嫁接浸漬法制備了SBA-15(p)-AP-xT(AP=APTES，T=TEPA)系列CO2固體吸附劑。表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)P123在APTES嫁接到SBA-15(p)上的過(guò)

4、程中被萃取出來(lái)；嫁接APTES和浸漬 TEPA都未改變載體孔道結(jié)構(gòu)，而且制備的該系列吸附劑在150℃下穩(wěn)定存在。在優(yōu)化條件下SBA-15(p)-AP-70T吸附劑的飽和吸附量高達(dá)5.687 mmol/g，穿透吸附量是飽和吸附量的81.4％，15次吸脫附循環(huán)后，其飽和吸附量穩(wěn)定在5.2 mmol/g左右。模擬結(jié)果顯示SBA-15(p)-AP-70T吸附動(dòng)力學(xué)符合Avrami模型，CO2的動(dòng)態(tài)吸附穿透曲線符合失活模型。
　　3、采用混

5、合胺浸漬法制備了SBA-15(p)-xP-yT（P=PEI600，T=TEPA）系列CO2固體吸附劑。表征結(jié)果表明改性后SBA-15(p)的物化性質(zhì)變化較大，但其孔道結(jié)構(gòu)基本不受影響；在PEI600、TEPA和模板劑P123三者的協(xié)同作用下，該吸附劑的熱穩(wěn)定性優(yōu)于TEPA單獨(dú)浸漬SBA-15(p)。SBA-15(p)-30P-40T吸附劑性價(jià)比較高，實(shí)驗(yàn)條件下其飽和吸附量為4.637 mmol/g，氨基利用率為0.359。SBA-15(

6、p)-30P-40T對(duì)CO2的吸附過(guò)程既有物理吸附又有化學(xué)吸附，以化學(xué)吸附為主。失活模型能很好的模擬SBA-15(p)-30P-40T對(duì) CO2的動(dòng)態(tài)吸附穿透曲線，對(duì)SBA-15(p)-30P-40T在不同溫度下的失活模擬結(jié)果進(jìn)行分析得到K0和Kd與 T的關(guān)系式：K0=1739.5-16.05T，Kd=3.2273-0.0295T。
　　4、最后運(yùn)用原位紅外光譜法研究了CO2在氨基修飾的SBA-15(p)基吸附劑上的吸附機(jī)理。表征