環(huán)境納米材料的制備及污染物去除研究.pdf

1、隨著工業(yè)的迅速發(fā)展，大量污染物被排放到環(huán)境中，引發(fā)了眾多環(huán)境問題，例如土壤、水和大氣污染。其中水污染問題尤為突出。水體中污染物種類繁多，常見污染物包括重金屬、放射性核素以及有機(jī)染料等。由于它們的高毒、穩(wěn)定和難降解等特性，這些污染物對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了極大威脅。因此，如何有效處理水體中的污染物成為環(huán)境領(lǐng)域的重要研究課題。近年來，隨著納米技術(shù)的興起與發(fā)展，各種納米材料被廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染物的處理。與傳統(tǒng)材料相比，納米材料具有比表面積大

2、以及活性位點(diǎn)多等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是處理眾多污染物的良好試劑。此外，相對(duì)于單一組成的納米材料，多種納米材料復(fù)合而成的納米復(fù)合材料在污染物去除方面通常具有更優(yōu)越的性能。本論文成功合成多種具有不同納米結(jié)構(gòu)的材料和復(fù)合材料，并且針對(duì)上述三種常見污染物，系統(tǒng)研究了這些納米材料對(duì)水體中單一污染物和多元污染物的去除性能和機(jī)制。本文具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.放射性碘同位素(129/131I)是鈾和钚核裂變的一種主要產(chǎn)物，在放射性廢水中最為常見。此外

3、，實(shí)際放射性廢水中I-通常與其它放射性核素（如238U、137Cs和90Sr等）共存，而不同放射性核素具有不同的物理和化學(xué)性質(zhì)，這使得放射性廢水的處理更為復(fù)雜和更具挑戰(zhàn)性。本實(shí)驗(yàn)采用簡(jiǎn)便的一步法，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了Mg(OH)2的合成和Ag2O的沉積，成功制備AgO@Mg(OH)2納米復(fù)合材料。并且，還系統(tǒng)研究了該納米復(fù)合材料對(duì)I-的去除性能。結(jié)果表明該納米復(fù)合材料對(duì)I-的去除容量高達(dá)368.6mg/g，且10min內(nèi)即可將200mg/L的I-

4、去除完全。并且，該納米復(fù)合材料在廣泛的pH范圍內(nèi)對(duì)I-均有很好的去除效果，這克服了前人報(bào)道的Ag2O基納米復(fù)合材料只能在有限的pH范圍內(nèi)使用的缺陷。此外，該納米復(fù)合材料對(duì)I-的去除還具有高度的選擇性，幾乎不受外界其它離子(如Cl-、SO42-、CO32-和NO3-)的干擾，因此在放射性廢水處理中具有更大的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。另一方面，考慮到實(shí)際放射性廢水中I-通常與UO22+共存，還考察了Ag2O@Mg(OH)2納米復(fù)合材料對(duì)水體中I-和UO

5、22+的同時(shí)去除能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，該納米復(fù)合材料在同時(shí)去除I-和UO22+方面表現(xiàn)出極好的去除效果。由于制備方法簡(jiǎn)單及對(duì)放射性核素I-和UO22+極好的同時(shí)去除性能，Ag2O@Mg(OH)2納米復(fù)合材料能夠潛在地應(yīng)用于實(shí)際放射性廢水中的多種放射性核素的去除。
　　2.除了放射性核素的混合污染外，水體中重金屬和染料的混合污染也一直是環(huán)境領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn)問題之一。本實(shí)驗(yàn)以水體中最為常見的重金屬Cd(Ⅱ)和陰離子偶氮染料剛果紅(CR)為

6、模型污染物，通過簡(jiǎn)便的注射法，成功制備由粒徑約為20nm的納米顆粒聚集而成的球霰石微球，并系統(tǒng)研究了該球霰石微球?qū)d(Ⅱ)和CR的同時(shí)去除性能和機(jī)制。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在單一的Cd(Ⅱ)或者CR存在下，球霰石對(duì)Cd(Ⅱ)和CR的最大去除量分別高達(dá)984.5和89.0mg/g。然而，在Cd(Ⅱ)和CR共存的二元體系中，共存的CR對(duì)Cd(Ⅱ)的去除有明顯影響:低濃度的CR(＜100mg/L)明顯促進(jìn)球霰石對(duì)Cd(Ⅱ)的去除，而高濃度CR(＞1

7、00mg/L)則抑制球霰石對(duì)Cd(Ⅱ)的去除。相比之下，共存的Cd(Ⅱ)對(duì)球霰石去除CR幾乎沒有影響。二元體系中Cd(Ⅱ)和CR同時(shí)去除機(jī)制涉及一系列過程，包括球霰石對(duì)染料CR的優(yōu)先吸附，CR對(duì)球霰石微球的穩(wěn)定，被吸附的CR分子與Cd(Ⅱ)的絡(luò)合，以及球霰石向菱鎘礦的沉淀轉(zhuǎn)化。由于Cd(Ⅱ)和CR分別是水體中常見的無機(jī)重金屬和有機(jī)染料污染物，本研究為碳酸鹽同時(shí)去除重金屬和染料提供了一個(gè)新思路，并且相關(guān)成果有望應(yīng)用于含多種污染物的實(shí)際廢水

8、處理中。
　　3.鈾是核工業(yè)的主要燃料，也是放射性廢水中最為常見的放射性核素，其具有很強(qiáng)的毒性和致癌性。本實(shí)驗(yàn)以海泡石為負(fù)載基底，采用方便快捷的微波輔助法，首次實(shí)現(xiàn)了Mn3O4納米顆粒在海泡石上的有效負(fù)載，并對(duì)Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料去除放射性核素U(Ⅵ)的性能和機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)研究。結(jié)果表明，該納米復(fù)合材料對(duì)U(Ⅵ)的最高去除量高達(dá)85.5mg/L，且20min內(nèi)即可將20mg/L U(Ⅵ)去除完全。此外，在海泡石和Mn3O

9、4納米顆粒去除U(Ⅵ)的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，這兩者對(duì)U(Ⅵ)均具有一定的去除能力，分別為34.8和69.3mg/g，因此海泡石和Mn3O4的結(jié)合對(duì)U(Ⅵ)具有協(xié)同去除作用。通過XPS分析，U(Ⅵ)的有效去除主要?dú)w功于Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料中Mn-O鍵和Si-OH鍵與U(Ⅵ)離子基團(tuán)形成的≡Mn-O-UO2和≡Si-O-UO2絡(luò)合結(jié)構(gòu)?？偟膩碚f，由于簡(jiǎn)單快捷的制備方法以及對(duì)U(Ⅵ)極好的去除效果，Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料可潛在地應(yīng)用