環(huán)境納米材料的制備及污染物去除研究.pdf

1、隨著工業(yè)的迅速發(fā)展，大量污染物被排放到環(huán)境中，引發(fā)了眾多環(huán)境問題，例如土壤、水和大氣污染。其中水污染問題尤為突出。水體中污染物種類繁多，常見污染物包括重金屬、放射性核素以及有機染料等。由于它們的高毒、穩(wěn)定和難降解等特性，這些污染物對生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了極大威脅。因此，如何有效處理水體中的污染物成為環(huán)境領(lǐng)域的重要研究課題。近年來，隨著納米技術(shù)的興起與發(fā)展，各種納米材料被廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染物的處理。與傳統(tǒng)材料相比，納米材料具有比表面積大

2、以及活性位點多等優(yōu)點，被認為是處理眾多污染物的良好試劑。此外，相對于單一組成的納米材料，多種納米材料復(fù)合而成的納米復(fù)合材料在污染物去除方面通常具有更優(yōu)越的性能。本論文成功合成多種具有不同納米結(jié)構(gòu)的材料和復(fù)合材料，并且針對上述三種常見污染物，系統(tǒng)研究了這些納米材料對水體中單一污染物和多元污染物的去除性能和機制。本文具體研究內(nèi)容如下:
　　1.放射性碘同位素(129/131I)是鈾和钚核裂變的一種主要產(chǎn)物，在放射性廢水中最為常見。此外

3、，實際放射性廢水中I-通常與其它放射性核素（如238U、137Cs和90Sr等）共存，而不同放射性核素具有不同的物理和化學(xué)性質(zhì)，這使得放射性廢水的處理更為復(fù)雜和更具挑戰(zhàn)性。本實驗采用簡便的一步法，同時實現(xiàn)了Mg(OH)2的合成和Ag2O的沉積，成功制備AgO@Mg(OH)2納米復(fù)合材料。并且，還系統(tǒng)研究了該納米復(fù)合材料對I-的去除性能。結(jié)果表明該納米復(fù)合材料對I-的去除容量高達368.6mg/g，且10min內(nèi)即可將200mg/L的I-

4、去除完全。并且，該納米復(fù)合材料在廣泛的pH范圍內(nèi)對I-均有很好的去除效果，這克服了前人報道的Ag2O基納米復(fù)合材料只能在有限的pH范圍內(nèi)使用的缺陷。此外，該納米復(fù)合材料對I-的去除還具有高度的選擇性，幾乎不受外界其它離子(如Cl-、SO42-、CO32-和NO3-)的干擾，因此在放射性廢水處理中具有更大的實際應(yīng)用價值。另一方面，考慮到實際放射性廢水中I-通常與UO22+共存，還考察了Ag2O@Mg(OH)2納米復(fù)合材料對水體中I-和UO

5、22+的同時去除能力。實驗結(jié)果顯示，該納米復(fù)合材料在同時去除I-和UO22+方面表現(xiàn)出極好的去除效果。由于制備方法簡單及對放射性核素I-和UO22+極好的同時去除性能，Ag2O@Mg(OH)2納米復(fù)合材料能夠潛在地應(yīng)用于實際放射性廢水中的多種放射性核素的去除。
　　2.除了放射性核素的混合污染外，水體中重金屬和染料的混合污染也一直是環(huán)境領(lǐng)域關(guān)注的熱點問題之一。本實驗以水體中最為常見的重金屬Cd(Ⅱ)和陰離子偶氮染料剛果紅(CR)為

6、模型污染物，通過簡便的注射法，成功制備由粒徑約為20nm的納米顆粒聚集而成的球霰石微球，并系統(tǒng)研究了該球霰石微球?qū)d(Ⅱ)和CR的同時去除性能和機制。實驗結(jié)果顯示，在單一的Cd(Ⅱ)或者CR存在下，球霰石對Cd(Ⅱ)和CR的最大去除量分別高達984.5和89.0mg/g。然而，在Cd(Ⅱ)和CR共存的二元體系中，共存的CR對Cd(Ⅱ)的去除有明顯影響:低濃度的CR(＜100mg/L)明顯促進球霰石對Cd(Ⅱ)的去除，而高濃度CR(＞1

7、00mg/L)則抑制球霰石對Cd(Ⅱ)的去除。相比之下，共存的Cd(Ⅱ)對球霰石去除CR幾乎沒有影響。二元體系中Cd(Ⅱ)和CR同時去除機制涉及一系列過程，包括球霰石對染料CR的優(yōu)先吸附，CR對球霰石微球的穩(wěn)定，被吸附的CR分子與Cd(Ⅱ)的絡(luò)合，以及球霰石向菱鎘礦的沉淀轉(zhuǎn)化。由于Cd(Ⅱ)和CR分別是水體中常見的無機重金屬和有機染料污染物，本研究為碳酸鹽同時去除重金屬和染料提供了一個新思路，并且相關(guān)成果有望應(yīng)用于含多種污染物的實際廢水

8、處理中。
　　3.鈾是核工業(yè)的主要燃料，也是放射性廢水中最為常見的放射性核素，其具有很強的毒性和致癌性。本實驗以海泡石為負載基底，采用方便快捷的微波輔助法，首次實現(xiàn)了Mn3O4納米顆粒在海泡石上的有效負載，并對Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料去除放射性核素U(Ⅵ)的性能和機制進行了系統(tǒng)研究。結(jié)果表明，該納米復(fù)合材料對U(Ⅵ)的最高去除量高達85.5mg/L，且20min內(nèi)即可將20mg/L U(Ⅵ)去除完全。此外，在海泡石和Mn3O

9、4納米顆粒去除U(Ⅵ)的實驗中發(fā)現(xiàn)，這兩者對U(Ⅵ)均具有一定的去除能力，分別為34.8和69.3mg/g，因此海泡石和Mn3O4的結(jié)合對U(Ⅵ)具有協(xié)同去除作用。通過XPS分析，U(Ⅵ)的有效去除主要歸功于Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料中Mn-O鍵和Si-OH鍵與U(Ⅵ)離子基團形成的≡Mn-O-UO2和≡Si-O-UO2絡(luò)合結(jié)構(gòu)?？偟膩碚f，由于簡單快捷的制備方法以及對U(Ⅵ)極好的去除效果，Mn3O4@海泡石納米復(fù)合材料可潛在地應(yīng)用