鐵錳復合氧化物催化氧化去除地下水中氨氮研究.pdf

1、據(jù)最新統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，地下水供水量約占城市總供水量的22％左右，是飲用水水源的重要組成部分。對于地下水依賴程度較高的西北地區(qū)，地下水水質(zhì)污染狀況日趨嚴峻，其中氨氮、鐵、錳等污染物超標較為普遍。因此，對飲用水地下水源中氨氮、鐵、錳的去除是當前我國飲用水安全保障所面臨的重要問題。研究發(fā)現(xiàn)，長期運行的鐵錳地下水過濾處理系統(tǒng)中，濾料表面形成的復合氧化物濾膜對氨氮的去除具有接觸催化氧化作用。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴在中試石英砂濾柱運行初始

2、階段，即可實現(xiàn)對地下水原水中亞鐵離子的達標去除。在穩(wěn)定的進水條件下，濾柱持續(xù)運行20天及40天后，出水中錳、氨氮污染物先后實現(xiàn)達標去除；濾柱過濾周期于運行60天左右達到最長，約180h，隨后逐漸下降至50h左右；經(jīng)臭氧氧化處理后，濾柱過濾周期可延長至處理前的4倍左右；⑵利用掃描電子顯微鏡（SEM），電子能譜（EDS）、X衍射（XRD）及液氮吸附法（BET）等手段對各運行時期石英砂濾料表面形貌、化學組成及晶型結構進行表征分析，結果表明：隨

3、著濾柱運行的持續(xù)，石英砂生料表面逐漸形成非晶態(tài)復合氧化物濾膜結構，濾料比表面積增加，孔道特性得以改善；濾膜形成初期，其元素組成以鈣、鎂、鋁等元素為主，濾料成熟后，濾膜為由鐵錳氧化物與碳酸鹽類物質(zhì)構成的復合氧化物結構；⑶利用臭氧滅活與投加疊氮化鈉兩種方法，對成熟濾料表面可能存在的生物硝化作用進行抑制，考察氨氮去除情況。結果表明，臭氧氧化滅活對濾柱內(nèi)氨氮去除效果無顯著影響，疊氮化鈉投加48h后，濾柱內(nèi)氨氮去除效果即可恢復至投加前水平，濾料表

4、面存在氨氮接觸催化氧化過程；⑷通過實驗，考察了不同運行時間下濾料表面氨氮、錳、溶解氧等物質(zhì)單因素吸附特性，利用X光電子能譜（XPS）及程序升溫脫附（TPD），考察了濾料表面錳、氨氮、溶解氧的化學吸附位與溶解氧的吸附態(tài)。結果表明，隨著運行時間的持續(xù)，各反應物于濾料表面吸附作用均得到改善，而吸附類型及吸附位隨濾膜組成變化亦發(fā)生相應的變化。成熟濾料表面錳離子、氨氮吸附位分別為 Mn-O結構中氧原子，及以金屬氧化物形式存在的Fe，Mn原子。溶解

5、氧在成熟濾料表面吸附位為Si，F(xiàn)e，Mn原子，吸附類型為弱化學吸附，吸附態(tài)為O2-；⑸利用填料籃間歇反應器，研究了錳、氨氮及氨氮氧化中間產(chǎn)物亞硝氮三種物質(zhì)在成熟濾料表面接觸催化氧化的L-H（E-R）反應機理。結果表明，錳離子接觸催化氧化過程為吸附態(tài)錳離子與游離態(tài)溶解氧分子之間的反應，錳離子吸附過程為速率控制步驟；氨氮接觸催化氧化過程為游離態(tài)氨氮與吸附態(tài)溶解氧之間反應，溶解氧吸附過程為反應過程速率控制步驟；亞硝氮接觸催化氧化過程為吸附態(tài)亞