外文翻譯---焦?fàn)t煤氣在活性碳作用下干燥重整合成甲醇

1、焦?fàn)t煤氣在活性碳作用下干燥重整合成甲醇 焦?fàn)t煤氣在活性碳作用下干燥重整合成甲醇摘要 摘要焦?fàn)t煤氣在以活性炭為催化劑進(jìn)行干燥重整已經(jīng)被研究用來(lái)生產(chǎn)合適的甲醇合成氣，這項(xiàng)工作的主要目的是研究焦?fàn)t煤氣中氫數(shù)量對(duì)焦?fàn)t煤氣干燥重整的影響，以及其它條件的影響，利如溫度和體積空速的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，反向水煤 氣變換（RWGS）反應(yīng)的發(fā)生是由于焦?fàn)t煤氣中氫的存在，而且它對(duì)反應(yīng)的影響隨著溫度的降低過(guò)程而增加。這種情可能引起的焦?fàn)t煤氣中的氫組成的變化， 并由

2、此預(yù)計(jì)。這種反應(yīng)可以在約 1000 度的高溫下生產(chǎn)適合用于合成甲醇的合成氣。結(jié)果還發(fā)現(xiàn)，空速的增加對(duì)水煤氣變換反應(yīng)有利。此外，活性炭被證明是最適合焦?fàn)t煤氣生產(chǎn)合成甲醇的合成氣的催化劑。關(guān)鍵詞 關(guān)鍵詞：焦?fàn)t煤氣 焦?fàn)t煤氣;干重整，合成氣，甲醇 干重整，合成氣，甲醇1 簡(jiǎn)介合成氣是大多數(shù)氫產(chǎn)品和各種有機(jī)物的生產(chǎn)原料，它主要由氫氣和一氧化碳組成，它基本上產(chǎn)自天然氣和石油，但有限的化石燃料的供應(yīng)和應(yīng)對(duì)氣候變化以及溫室氣體（GHG）的排放，加強(qiáng)了

3、對(duì)生產(chǎn)的替代工藝，如生物質(zhì)氣化[1]或沼氣重整研究[3]。焦?fàn)t氣體（焦?fàn)t煤氣） ，它可以被認(rèn)為是焦化廠的副產(chǎn)品，主要由氫氣（55-60％） ，甲烷（23-27％） ，一氧化碳（5-8％）和 N2（3-5％ ） ，以及其他碳?xì)浠衔?，其中硫化氫和氨的比例小。這種氣體大部分是用作煉焦?fàn)t和鋼鐵廠的燃料，但往往對(duì)過(guò)剩焦?fàn)t煤氣的使用不能使用這種方式，所以通常放散燃燒 ，這也引起了環(huán)境污染的問(wèn)題和如何解決環(huán)境的問(wèn)題 [4-9]。對(duì)于多余的焦 爐

4、煤氣如何處理，我們可以通過(guò)氫分離手段加以利用或通過(guò)部分氧化[8,10,11] 蒸汽重整[7,12,14,15]或干燥重整[4,5,16]來(lái)生產(chǎn)合成氣 [12,13]，生。這樣生產(chǎn)的合成氣可以反過(guò)來(lái)用于不同其他有機(jī)合成產(chǎn)品，主要是甲醇。雖然大多數(shù)研究 者都集中在焦?fàn)t煤氣水蒸汽轉(zhuǎn)化法的研究，在過(guò)去的幾年焦?fàn)t煤氣干燥重整也已經(jīng)被深入的研究[4,5,16]。由于它提供了比水蒸汽重整更理想的反應(yīng)條件和 環(huán)境，如二氧化碳消耗的能源或節(jié)能，有著許多優(yōu)

5、勢(shì)。另一個(gè)重要的優(yōu)勢(shì)在于 焦?fàn)t煤氣干燥重整的好處是獲得了氫氣和一氧化碳的比率約 2 的合成氣，這是一個(gè)理想中合成甲醇的合成氣的比率[17,18] 圖中所示只有一個(gè)步是提供甲烷 和二氧化碳反應(yīng)時(shí)的化學(xué)計(jì)量條件。從圖 1 中可以看出，這個(gè)過(guò)程可以被視為一種方法，即二氧化碳的''部分再偱環(huán)、部分參加反應(yīng)“，在理論上甲醇燃燒 時(shí)會(huì)產(chǎn)生一半的二氧化碳。這項(xiàng)技術(shù)的研究的前景是深遠(yuǎn)的，由于汽車燃料對(duì) 甲醇的需求，和氫燃料電池或生物柴

6、油的原料量的迅速增加[19]。這項(xiàng)工作主要目的是對(duì)焦?fàn)t煤氣的干燥重整的研究，以生產(chǎn)合適的原料氣H2/CO 作為合成甲醇的合成氣。焦?fàn)t煤氣干燥重整中的活性炭，已被證明是一 個(gè)對(duì)甲烷干燥重整有效的催化劑。氫氣數(shù)量是影響焦?fàn)t煤氣干燥重整和其它反 應(yīng)條件，如溫度或空速度，是目前研究重心。 甲烷和從甲烷干重整造成二氧化碳轉(zhuǎn)換的變化。正如圖 3 所示，甲烷轉(zhuǎn)化降至 40％以下開始的反應(yīng)，反應(yīng) 6 小時(shí)后達(dá)到 20％左右。仔細(xì)的觀察，在減少可能由于初

7、始不穩(wěn)定的第一分鐘。此外，二氧化碳轉(zhuǎn)化率比在干燥的甲烷重整（圖 2） ，這表明 RWGS 比對(duì)的平衡轉(zhuǎn)移效應(yīng)的影響更大。在冷凝器收集的大量水，約占 8vol％反應(yīng)的產(chǎn)品，這個(gè)也是由其他研究者報(bào)告的建議[16]。除了降低氫氣 的產(chǎn)量和改變 H2/CO 比，水也會(huì)阻礙甲醇合成，因?yàn)樗鼤?huì)使銅催化劑的失能的影響[23]。3.1．溫度的影響圖 4 顯示了在 900℃時(shí)的三元混合氣體干燥重組反應(yīng)。可以看出，此時(shí)甲烷轉(zhuǎn)化率大于 50％，在整個(gè)反應(yīng)實(shí)驗(yàn)

8、中可以看出，這個(gè)轉(zhuǎn)化率是 800℃時(shí)測(cè)試所達(dá)不到的， CO2 的轉(zhuǎn)化率也高于它在 800℃的。由于 RWGS 反應(yīng)（反應(yīng) 2）小于甲烷干重整（反應(yīng) 1）吸熱，反應(yīng)溫度的增加提高了干燥改革吸熱，便出現(xiàn) 了較高的甲烷轉(zhuǎn)化率，因此，會(huì)產(chǎn)生更多的氫，而水則會(huì)減少。實(shí)際上，隨著CO2 轉(zhuǎn)化率的增加，會(huì)使干燥重整反應(yīng)增強(qiáng)，而不是 RWGS 反應(yīng)，因?yàn)榉磻?yīng)所需的水量，在近 3 次的實(shí)驗(yàn)明中顯低于 800℃時(shí)的。其他可能的解釋是甲烷水蒸在高溫度下進(jìn)行重

9、整（反應(yīng) 3） 。但是，這個(gè)機(jī)制似乎不太可能，因?yàn)樗鼤?huì)導(dǎo)致甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)換而沒有發(fā)生類似的增量，在圖 4 中可以看到。然而，RWGS 反應(yīng)（反應(yīng) 2）和蒸汽重整反應(yīng)（反應(yīng) 3）引起的干重整反應(yīng)（反應(yīng) 1） ，這使得難以區(qū)分此種反應(yīng)遵循什么樣的規(guī)律。圖 5 顯示了在 1000℃時(shí)所進(jìn)行的測(cè)試的轉(zhuǎn)換結(jié)果。反應(yīng)溫度的增加同時(shí)也增加了轉(zhuǎn)換結(jié)果，多達(dá) 80％的甲烷和 95％的二氧化碳的實(shí)驗(yàn)后 6 小時(shí)。此外，在 1000℃時(shí)沒有水的生產(chǎn)。所以

10、，在此溫度下工作，它有可能避免水煤氣變換的發(fā)生，最大限度地利用氫。3.2 空速的影響的體積空速在 900℃和 1000℃研究空速對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響。在 800℃溫度，因?yàn)樵诳账僭黾佣鴮?dǎo)致轉(zhuǎn)換物的進(jìn)一步減少[20]和水的形成，這將使它很難研究的空速變化和對(duì)反應(yīng)進(jìn)程的影響。三元混合氣體在 900℃時(shí)采用三種不同的空速（分別是 0.75，1 ，1.5Lgh 小時(shí)下進(jìn)行干燥重整反應(yīng)，圖 6 所示反應(yīng)的結(jié)果?？梢钥闯?，甲烷和二氧 1 ? 1 ?化碳

11、的轉(zhuǎn)換是受空速變化的影響。因此，轉(zhuǎn)換率的影響在于空速變化，轉(zhuǎn)換率隨著空速增加而降低。隨著水煤氣變換反應(yīng)空速增加。反應(yīng)器中二氧化碳濃度 的也增加。由于存在較高氫氣的含量，二氧化碳可能是限制水煤氣變換反應(yīng)的物種。因此，二氧化碳的轉(zhuǎn)換應(yīng)避免高的轉(zhuǎn)換，以防止水煤氣變換的副反應(yīng)。圖 7 顯示了通過(guò)在 1000℃和 0.75 Lg h 和 1.50 Lg h 時(shí)兩次測(cè)試，出 1 ? 1 ? 1 ? 1 ?現(xiàn)了兩種不同的結(jié)果。正如上文所述，在反應(yīng)條件