超聲助電氣石類(lèi)芬頓及電氣石負(fù)載TiO2光催化降解水中雙酚A的研究.pdf

1、雙酚A(BPA)廣泛存在于聚碳酸酯和環(huán)氧樹(shù)脂等在內(nèi)的各種材料中，BPA在環(huán)境中的普遍檢出性及其內(nèi)分泌干擾效應(yīng)使得對(duì)其降解技術(shù)的研究倍受關(guān)注。環(huán)境礦物材料由于成本低廉、儲(chǔ)量豐富、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)在高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)領(lǐng)域展現(xiàn)出極大的前景。
　　本研究著重探討電氣石作為非均相類(lèi)芬頓催化劑的可行性，研究不同因素對(duì)降解的影響并探討催化降解的機(jī)理。另一方面，合成了電氣石負(fù)載TiO2復(fù)合催化劑，評(píng)價(jià)其對(duì)BPA光催化降解活性，初步推斷了光催化

2、機(jī)理。主要結(jié)論如下:
　　(1)超聲助電氣石類(lèi)芬頓降解BPA受不同因素影響，高電氣石用量、適宜的H2O2濃度、低pH值有助于BPA降解。優(yōu)化后降解條件為US(40 kHz，500 W)，BPA5.0 mg L-1，電氣石量5.0 g L-1，H2O250 mM，pH2.0，反應(yīng)120 min去除率能達(dá)98.4％，5.0 h后TOC礦化率84％，為均相、非均相芬頓、超聲協(xié)同的結(jié)果。延滯一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠很好地?cái)M合BPA降解過(guò)程。

3、r>　　(2)超聲助電氣石類(lèi)芬頓對(duì)BPA降解主要來(lái)自·OH氧化。結(jié)合XPS的分析，電氣石表面催化的機(jī)制可能包括一系列的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，并存在Fe(Ⅲ)與Fe(Ⅱ)間的電子傳遞過(guò)程。同時(shí)采用GC-MS與LC-MS/MS分析了類(lèi)芬頓反應(yīng)過(guò)程中的8種中間產(chǎn)物，探討了BPA的降解途徑，推測(cè)其降解過(guò)程包含分子氧化性骨架重排、羥基化、去甲基化以及脫水作用。
　　(3)采用溶膠凝膠法合成了不同負(fù)載量的電氣石/TiO2負(fù)載型光催化劑，SEM、XRD、比

4、表面與孔徑分布的表征結(jié)果表明:合成材料中TiO2以納米顆?；驁F(tuán)聚體的形式緊密包覆于電氣石表面，且均以銳鈦相存在，晶格大小在8-12nm之間。制備催化劑具備介孔與微孔結(jié)構(gòu)，孔徑主要分布在2-6 nm范圍。電氣石的引入總體上降低了催化劑的比表面、孔徑孔容。
　　(4)通過(guò)對(duì)BPA光催化研究表明，T(20％)-TiO2催化劑光催化活性最高，反應(yīng)2hBPA降解率達(dá)100％，比純TiO2以及相同比率電氣石與TiO2混合物降解效率分別提高21

5、.1％，11.8％。
　　(5) BPA在光催化降解過(guò)程中，強(qiáng)酸性、中性與弱堿性條件下降解較快;HCO3-稍促進(jìn)，Cl-略抑制;由于共存Cl-的作用，K+，Na+微抑制;SO42-，NO3-，Ca2+， Mg2+影響不明顯;Cu2+與腐植酸對(duì)BPA降解效果表現(xiàn)出抑制作用。Fe3+與H2O2對(duì)BPA催化降解影響相類(lèi)似，由于存在與催化劑競(jìng)爭(zhēng)光吸收以及促進(jìn)光誘導(dǎo)自由基產(chǎn)生的雙重作用，受其濃度影響表現(xiàn)出較復(fù)雜的趨勢(shì)。
　　(6) B