天然電氣石增強(qiáng)納米TiO2光催化性能研究.pdf

1、現(xiàn)如今最常見的半導(dǎo)體光催化材料有很多，二氧化鈦(TiO2)由于光催化活性高、不產(chǎn)生二次污染、成本低等優(yōu)勢(shì)，成為一種降解有機(jī)污染物的環(huán)境友好型材料。但TiO2的光量子效率較低和光響應(yīng)范圍較窄等缺點(diǎn)阻礙了它的發(fā)展。為進(jìn)一步提高TiO2光催化活性，本研究采用天然鐵電氣石原位固定納米TiO2，并利用電氣石自身產(chǎn)生的極化電場(chǎng)，增強(qiáng)TiO2的光催化活性。使用X射線衍射(XRD)和掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)所制備復(fù)合光催化材料進(jìn)行了表征。以甲基橙染料

2、為目標(biāo)污染物分析了煅燒溫度、電氣石用量和煅燒時(shí)間等制備條件對(duì)TiO2/電氣石光催化性能的影響。通過響應(yīng)曲面法(RSM)優(yōu)化了TiO2/電氣石光催化降解甲基橙染料廢水的工藝條件，并對(duì)光催化過程的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)進(jìn)行了深入的研究。
　　研究結(jié)果表明:TiO2/電氣石具有最佳光催化性能的制備條件為:煅燒溫度550℃、電氣石含量3％、煅燒時(shí)間2.5h，此條件制備的復(fù)合光催化材料可使甲基橙的脫色率達(dá)到91.2％。光催化性能對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)電氣石能

3、夠明顯地加強(qiáng)二氧化鈦的光催化活性。在一定條件下，甲基橙溶液的COD去除率可以達(dá)到100％，說明甲基橙染料分子在TiO2/電氣石光催化作用下完全降解礦化為H2O和CO2，表現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化性能。
　　單因素實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn):甲基橙初始濃度的降低和反應(yīng)時(shí)間的增長(zhǎng)，甲基橙脫色率逐漸提高。然而催化劑用量和溶液pH值的提高，對(duì)甲基橙的脫色率存在最優(yōu)值。在此基礎(chǔ)上，采用基于中心組合設(shè)計(jì)(CCD)的RSM法優(yōu)化了甲基橙染料脫色的工藝條件，創(chuàng)建了二

4、次多項(xiàng)式預(yù)測(cè)模型，進(jìn)行了方差分析，構(gòu)建了兩兩因素交互影響的3D響應(yīng)曲面和2D等高曲線圖，得出了甲基橙脫色的最優(yōu)工藝條件:甲基橙濃度3×10-3mM、反應(yīng)時(shí)間43min、催化劑用量為2.7g/L、pH6.6，在此條件下甲基橙脫色率的理論預(yù)測(cè)值為98.6％、實(shí)驗(yàn)值為94.3％,二者標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5％，證明預(yù)測(cè)模型準(zhǔn)確可靠。
　　動(dòng)力學(xué)研究表明:不同實(shí)驗(yàn)條件下，TiO2/電氣石光催化脫色甲基橙染料均屬于一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程。研究了甲基橙初始

5、濃度(C0)、催化劑用量(S)、溶液pH值以及反應(yīng)溫度（K）等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)反應(yīng)速率常數(shù)（k）的影響，分別構(gòu)建了k與C0、S、pH和K的數(shù)學(xué)關(guān)系式:k=C0-0.6327、k=exp(1.0521S-0.177S2-4.9763)、k=exp(0.7876pH-0.0559pH2-6.2034)和k=0.0996K-26.102。此外，lnk與1/T具有線性關(guān)系，屬阿累尼烏茲類型，得到該過程的反應(yīng)活化能Ea為14.01kJ·mol-1。同時(shí)