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文檔簡介
1、為實現(xiàn)人類社會的可持續(xù)發(fā)展,擺脫化石燃料束縛并開發(fā)清潔高效的可再生能源成為世界各國的迫切任務(wù)。以超級電容器和燃料電池為代表的電化學(xué)儲能技術(shù)具有效率高、成本低、無噪聲及零污染等優(yōu)點,被認(rèn)為是最有發(fā)展前景的能量儲存與轉(zhuǎn)換技術(shù)之一。電極材料和電催化劑作為超級電容器和燃料電池的核心材料,其化學(xué)組成、晶體結(jié)構(gòu)及微觀形貌直接決定著整個元件的電化學(xué)性能。因此,開發(fā)形貌及組成可控的納米材料成為改善元件綜合性能的關(guān)鍵。本文以合成高性能的過渡金屬硫化物電極
2、材料為目標(biāo),基于柯肯達(dá)爾效應(yīng),利用簡單的合成路徑,成功制備了各種結(jié)構(gòu)的中空多孔硫化物電極材料,同時實現(xiàn)了中空硫化物電極材料的結(jié)構(gòu)、形貌控制。同時,調(diào)變合成條件,研究不同微觀結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理,探究材料結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能之間的構(gòu)-效關(guān)系,為研制新型高性能的硫化物電極材料提供理論基礎(chǔ)。其主要內(nèi)容歸納如下:
1.采用陽離子交換法,以γ-MnS為模板,成功制備中空膠囊狀硫化鈷鎳電極材料,實現(xiàn)對其結(jié)構(gòu)及 Ni/Co組成的控制。首先以氯化錳和硫
3、化鈉為錳源和硫源,檸檬酸三鈉為弱還原劑及結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,制備了橄欖狀γ-MnS納米晶;成功運(yùn)用陽離子交換法,以γ-MnS納米晶為模板,通過二次水熱反應(yīng)制備了中空膠囊狀硫化鈷鎳電極材料。通過改變陽離子交換過程的水熱反應(yīng)時間、溫度和 Ni/Co比例,深入研究了中空硫化鈷鎳形貌的演變過程。由于高比表面積和更短的離子運(yùn)輸路徑,制得的多孔中空Ni1.77Co1.23S4電極在電流密度為0.25A g-1時,展現(xiàn)了224.5 mAh g-1的高比容量。
4、此外,以Ni1.77Co1.23S4為正極組裝成的全固態(tài)超級電容器在功率密度為190.8W kg-1時,展現(xiàn)了42.7 Wh kg-1的高能量密度。將此電容器充滿電后能點亮LED指示燈超過1 h,表明多孔中空硫化鈷鎳電極材料具有潛在的應(yīng)用前景。
2.設(shè)計合成具有新穎形貌和高比表面積的花生狀MnCO3微米晶,通過陰離子交換法,成功制備了與MnCO3微米晶形貌相似的中空花生狀γ-MnS電極材料。通過調(diào)整水熱時間,探究了中空結(jié)構(gòu)的形
5、成機(jī)理和晶相結(jié)構(gòu)變化。電化學(xué)測試表明,中空花生狀γ-MnS微米晶具有高比容量(在電流密度為0.25A g-1時,比容量為257.1 F g-1)、高倍率性能(在電流密度為5A g-1時,容量保持率為66.4%)和長循環(huán)穩(wěn)定性(循環(huán)1000圈后,容量保持率為80.87%);由中空花生狀MnS微米晶為正極和自制的活性炭為負(fù)極組裝成的HPM//HMC超級電容器也展現(xiàn)了高能量密度(在功率密度為64.58W kg-1時,能量密度為15.5 Wh
6、kg-1)。結(jié)合錳元素的低成本、來源豐富及環(huán)境友好等特點,中空花生狀MnS微米晶的高性能將促進(jìn)其在能量儲存系統(tǒng)中的實際應(yīng)用。
3.通過簡單的一步水熱合成策略,以醋酸錳為錳源,抗壞血酸為弱還原劑和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,基于柯肯達(dá)爾效應(yīng),制備了中空結(jié)構(gòu)還原氧化石墨烯(rGO)負(fù)載型納米四足棒狀γ-MnS納米晶(γ-MnS@rGO)非貴金屬電催化劑。通過考察不同時間的形貌進(jìn)展,詳細(xì)闡釋了中空納米棒的形成機(jī)制。電催化測試表明,γ-MnS@rGO
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