MoS2-碳復合材料的制備及電催化析氫性能研究.pdf

1、隨著全球范圍內對能源和環(huán)境保護要求的不斷提高，清潔和可持續(xù)能源技術的發(fā)展引起了人們的極大關注。作為綠色和可再生能源的氫能被認為是一個可以有效改善化石燃料燃燒所帶來的氣候變化和環(huán)境問題的最佳替代者。電解水析氫是制備氫氣的一種高效的手段之一，相比傳統(tǒng)的貴金屬Pt催化劑，過渡金屬中的二硫化鉬(MoS2)因其成本廉價、性能高效的特點，成為電析氫催化劑領域的研究熱點。但是MoS2材料的層狀堆疊和金屬半導體特性不利于在電催化方向的應用。基于MoS2

2、的特點和存在的缺陷，本文主要從與三維高導電性材料復合出發(fā)，設計一種新型的MoS2電析氫催化劑，有效的增加暴露的活性位點的同時盡量提高MoS2的導電性能，實現電催化析氫性能的提高。
　　本研究主要內容包括：⑴以硫代鉬酸銨為前驅體，通過一步簡單水熱法制備了一種三維MoS2/氮摻雜石墨烯(MoS2/N-rGO)水凝膠，并把該催化劑應用到電催化析氫中。通過調節(jié)加入氨水的體積來探究氮摻雜對復合物的形貌和催化性能的影響。實驗表明，適量氨水的加

3、入可以有效的調節(jié)MoS2在N-rGO上的生長狀態(tài)及尺寸大小，獲得納米化的垂直MoS2片，可以有效增加電催化析氫活性中心;同時N-rGO的氮原子上富余的負電荷傳遞給平而碳原子，以保持復合材料較高的導電性。自組裝形成的三維N-rGO框架，不僅為MoS2的生長提供良好的附著位點，而且多孔結構為電解質的傳遞提供便捷的傳輸通道。通過多功能共同導向作用使MoS2/N-rGO0.5水凝膠表現出優(yōu)異的電催化析氫性能，較小的起始電位119mV，較小的塔菲

4、爾斜率36mV/decade和良好的穩(wěn)定性。⑵以三氧化鉬為鉬源，硫脲為硫源，碳布為生長基底，通過傳統(tǒng)的溶劑法制備了一種MoS2/二氧化鉬/碳(MoS2/MoO2/C)復合材料，并研究其在電催化析氫性能上的應用。實驗證明，有效調控反應體系中硫化的時間是獲得MoS2/MoO2/C復合材料的關鍵。超薄的MoS2納米片附著在MoO2片的邊緣，暴露的MoS2納米片邊緣為催化反應提供較多的活性中心，同時作為保護外殼可以有效防止MoO2被酸性電解液所

5、腐蝕。MoO2增加析氫活性位點的同時，良好的導電性為MoS2與碳布間電子的傳輸提供便捷的傳輸通道，MoS2與MoO2之間良好的協(xié)同作用共同促使電催化析氫反應的發(fā)生。另一方面，碳布作為負載基底，巨大的比表面積與三維結構為MoS2/MoO2的生長提供限制環(huán)境，同時縮短了電解質的傳輸距離。此外，碳布具有良好的導電性與獨立性，可以靈活的作為自支撐電極直接使用，避免了其他粘合劑的添加?；谝陨蟽?yōu)點的共同導向作用，MoS2/MoO2/C復合材料表現