CeO2對(duì)MnOx-PG催化劑低溫抗硫脫硝活性影響的研究.pdf

1、選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)是滿足未來(lái)脫除固定源與移動(dòng)源煙氣的主要技術(shù)路線。商業(yè)SCR催化劑在我國(guó)現(xiàn)有的工況條件下( T<300℃)活性溫度窗口窄, NOx的脫除率低。近年來(lái)低溫 SCR技術(shù)得到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注,并且一系列的低溫SCR催化劑隨之誕生。但是,該類(lèi)催化劑均對(duì)SO2敏感,容易造成低溫脫硝催化劑嚴(yán)重失活。針對(duì)此問(wèn)題,本文以凹凸棒石負(fù)載錳氧化物(MnOx/PG)催化劑為研究主體,通過(guò)添加金屬助劑改善凹凸棒石錳基催化劑

2、在含硫氣氛中的活性。
　　本文采用同步負(fù)載法將錳氧化物和助劑氧化物一步負(fù)載到凹凸棒石載體上。通過(guò)稀土金屬和堿土金屬(Ca、Mg)以及部分過(guò)渡金屬氧化物的摻雜改性,經(jīng)活性評(píng)價(jià)和表征發(fā)現(xiàn),添加稀土金屬CeO2的催化劑 Mn-Ce/PG大幅度提高了主體催化劑的低溫催化活性(150℃時(shí)NO的轉(zhuǎn)化率從47％提高到98%),同時(shí)有效地提高了催化劑的抗硫性。具體表現(xiàn)為:CeO2的加入促進(jìn)了錳氧化物形態(tài)之間的轉(zhuǎn)化,使得MnO2與Mn2O3在晶格氧

3、和氣相氧的共同作用下完成了循環(huán),Mn3+與Mn4+的快速轉(zhuǎn)換提高了催化劑的低溫活性。
　　本文還研究了CeO2添加的催化劑的抗硫機(jī)理,經(jīng)一系列表征發(fā)現(xiàn) CeO2的加入促進(jìn)了SO2的氧化,從而提高了低溫段硫酸銨鹽的沉積量;與此同時(shí),硫酸錳的生成量減少,有效地增大了活性組分的穩(wěn)定性。反應(yīng)溫度較低時(shí)(100℃以下),硫酸銨鹽的沉積是催化劑失活的主要原因;隨著溫度的升高,硫酸錳的形成逐漸變成了催化劑失活的主要原因。而CeO2的加入抑制了硫