石墨烯負(fù)載的鉑基、鈀基復(fù)合材料的合成及其電催化性能的研究.pdf

1、發(fā)展清潔、高效的能源是人類(lèi)在21世紀(jì)面臨的最大挑戰(zhàn)之一，燃料電池的出現(xiàn)為緩解該問(wèn)題帶來(lái)了希望。燃料電池因其能量轉(zhuǎn)換效率高、便于攜帶、環(huán)保無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)被認(rèn)為是便攜式電池和固定式能源中最具有發(fā)展前景的綠色技術(shù)之一。在燃料電池中，鉑(Pt)仍然是陽(yáng)極催化劑的首選材料，但Pt價(jià)格昂貴且易被CO毒化，因此阻礙了它的商業(yè)化發(fā)展。所以在構(gòu)建燃料電池中，如何提高催化劑的效率，降低催化劑成本成為當(dāng)前最為關(guān)注的焦點(diǎn)之一。目前，大量研究工作主要集中在以下幾個(gè)

2、方面：一是改善已有的Pt催化劑，引入第二種或第三種金屬對(duì)其進(jìn)行修飾，提高其催化活性；二是提高負(fù)載型催化劑的載體材料性能，提高貴金屬分散性能，增加其性能及效率；三是使用非Pt催化劑，開(kāi)發(fā)出成本相對(duì)較低的鈀(Pd)基催化劑。本工作主要綜合上述三點(diǎn)出發(fā)，采用不同方法制備了一系列石墨烯負(fù)載的Pt基、Pd基復(fù)合催化劑，詳細(xì)研究了復(fù)合催化劑對(duì)甲醇、乙醇、甲酸的電催化性能。主要研究?jī)?nèi)容總結(jié)如下:
　　(1)在PVP保護(hù)劑的協(xié)助下，通過(guò)“一鍋法”

3、合成了一系列不同比例的PtRu/RGO/PVP納米復(fù)合催化劑，通過(guò)Raman、XRD、TEM和EDX對(duì)所制備的催化劑結(jié)構(gòu)、形貌和成分進(jìn)行了表征。相比于PtRu/RGO和商業(yè)PtRu/C，PVP保護(hù)的石墨烯與PtRu金屬納米粒子之間的協(xié)同效應(yīng)提高了PtRu/RGO/PVP催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化活性和穩(wěn)定性。
　　(2)采用回流的方法，通過(guò)靜電吸附作用制備了PDDA功能化的石墨烯，所制備的PDDA-RGO能夠形成穩(wěn)定的懸浮液，避免了

4、石墨烯的堆積和團(tuán)聚，有利于金屬納米顆粒的分散。然后，以乙二醇為還原劑、以PDDA-RGO為載體負(fù)載Pd納米粒子，成功制備了Pd/PDDA-RGO復(fù)合納米材料。TEM結(jié)果表明，與沒(méi)有功能化的石墨烯相比，Pd納米粒子在PDDA功能化的石墨烯表面粒徑較小，且分布更均勻。此外，電化學(xué)結(jié)果也表明，相比于Pd/RGO和商業(yè)Pd/C，Pd/PDDA-RGO復(fù)合納米材料在堿性介質(zhì)中對(duì)乙醇和甲醇具有更高的電催化氧化活性和更好的抗毒化性能。
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