新型復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、光催化技術(shù)被認(rèn)為是一種在環(huán)境修復(fù)和能源問題上都具有巨大潛力的新技術(shù)。目前較多的研究主要集中在TiO2、ZnO等紫外光響應(yīng)的半導(dǎo)體材料上，但是這些材料的太陽光的利用率偏低，光催化活性較差，因此尋找新型的可見光驅(qū)動(dòng)的光催化劑是光催化技術(shù)研究的重點(diǎn)。本文主要圍繞兩種新型的半導(dǎo)體材料Ta3N5和Ag3PO4進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，這兩種材料都具有較窄的禁帶寬度，可見光吸收范圍較大，光催化活性較強(qiáng)等特點(diǎn)。通過水熱法，氮化處理，原位沉淀法，制備了Ag3PO4

2、/Ta3N5 p-n異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料，并對(duì)材料進(jìn)行表征，對(duì)可見光催化活性以及殺菌性能進(jìn)行測(cè)試，最終得出結(jié)論如下:
　　1.采用水熱法，氮化處理的方法，成功制備出了具有理想納米棒聚集體形貌的Ta3N5材料。通過調(diào)控水熱反應(yīng)條件，結(jié)合粉末可見光催化降解亞甲基藍(lán)的效果，確定了制備Ta3N5光催化劑的最佳反應(yīng)條件:HF的濃度為0.4mol/L，水熱溫度為240℃，水熱時(shí)間12h，氮化處理溫度850℃。對(duì)制備的Ta3N5材料進(jìn)行表征，可以看出

3、:在最優(yōu)條件下制備的Ta3N5顆粒形狀成三維納米棒束，特征明顯，長度約250～350nm，直徑約40nm;具有純的正交晶型結(jié)構(gòu)。然后，采用刮涂法制備Ta3N5薄膜，以1-萘酚和亞甲基藍(lán)為底物，進(jìn)行可見光催化以及光電催化測(cè)試，結(jié)果顯示:Ta3N5薄膜具有較高的光催化降解活性，并且引入外加電場(chǎng)對(duì)催化降解性能起到較大促進(jìn)作用。
　　2.采用原位沉淀法，首次制備出了p-n異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的Ag3PO4/Ta3N5復(fù)合材料。對(duì)材料進(jìn)行XRD、SE

4、M、TEM、EDS、XPS等測(cè)試了解了復(fù)合材料的形貌、晶型、元素價(jià)態(tài)等特征。通過UV-Vis、PL、EIS等測(cè)試結(jié)果證明:Ag3PO4/Ta3N5復(fù)合材料具有更好的太陽光利用率、高效的電子空穴分離和轉(zhuǎn)移特性。
　　3.通過對(duì)比不同質(zhì)量配比的Ag3PO4/Ta3N5光催化劑降解RhB的反應(yīng)速率，得出:當(dāng)Ag3PO4/Ta3N5復(fù)合材料中Ag3PO4占75％時(shí)，光催化劑具有最強(qiáng)的光催化活性，光催化降解速率分別是純Ag3PO4和Ta3N

5、5的2.5倍和32倍。并通過循環(huán)實(shí)驗(yàn)證明了制備的Ag3PO4/Ta3N5復(fù)合材料具有很好的光催化穩(wěn)定性。對(duì)Ag3PO4/Ta3N5復(fù)合材料光催化降解機(jī)理進(jìn)行討論，結(jié)論為:可見光激發(fā)Ag3PO4和Ta3N5產(chǎn)生光生電子和空穴，由于p-n異質(zhì)結(jié)內(nèi)間電場(chǎng)作用，促使Ag3PO4的光生電子與Ta3N5的光生空穴復(fù)合，而且Ta3N5的光生電子與吸附在表面的O2發(fā)生反應(yīng)生成·O2-，并與Ag3PO4的光生空穴參與降解RhB反應(yīng)。
　　4.Ag3