長程電子關(guān)聯(lián)對聚噻吩中極化子的影響.pdf

1、自從發(fā)現(xiàn)摻雜聚乙炔的高電導(dǎo)率以來，人們對有機(jī)高分子聚合物產(chǎn)生了濃厚的研究興趣。有機(jī)高聚物不但具有金屬和半金屬性質(zhì)，可以作為導(dǎo)體或者半導(dǎo)體導(dǎo)電，還具有易加工、成本低，與襯底有很好的兼容性等特點(diǎn)，因此廣泛應(yīng)用于發(fā)光和自旋器件中。為了提高這些器件的工作效率，必須正確理解導(dǎo)電高聚物中的載流子輸運(yùn)機(jī)制。導(dǎo)電高分子聚合物中的載流子不是以擴(kuò)展態(tài)的形式存在的電子或空穴，而是由于電子和晶格耦合強(qiáng)的相互作用，以自陷態(tài)存在的孤子、極化子和雙極化子，它們具有特

2、殊的電荷—自旋關(guān)系。孤子、極化子和雙極化子理論很好的解釋了實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，促進(jìn)了有機(jī)半導(dǎo)體理論的發(fā)展和實(shí)際的應(yīng)用，成為近年來的研究熱點(diǎn)。
　　有機(jī)高分子聚合物研究模型的確立是一個(gè)不斷改進(jìn)和深入的過程。蘇武沛、J. R. Schrieffer和A. J. Heeger建立了SSH模型解決了基態(tài)簡并的順式聚乙炔的很多問題，但是對于大多數(shù)高分子聚合物，基態(tài)是非簡并的，對此，Brazovskii和Campbell引入對稱破缺項(xiàng)，建立了擴(kuò)展的SS

3、H模型。電子—電子相互作用對于極化子的位形和能帶結(jié)構(gòu)有很重要的影響，我們采用擴(kuò)展的Hubbard模型來描述。同時(shí)，電子關(guān)聯(lián)對研究電子系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)中有著重要的影響，對于關(guān)聯(lián)能的研究，Hohenberg和Kohn建立了密度泛函理論，Kohn和Sham提出了局域密度近似（LDA）、對關(guān)聯(lián)能的計(jì)算做出了重要的貢獻(xiàn)，但是他們都沒有計(jì)算長程庫侖相互作用下的關(guān)聯(lián)能，Zhao首次推導(dǎo)出了長程關(guān)聯(lián)能公式和長程電子關(guān)聯(lián)哈密頓量，對電子關(guān)聯(lián)的研究具有重要的

4、意義。
　　在第一章里，主要對有機(jī)高分子聚合物的研究現(xiàn)狀、功能特性和應(yīng)用前景進(jìn)行了概述，著重介紹了本文的研究對象聚噻吩。
　　在第二章里，主要介紹了研究一維有機(jī)高分子聚合物的擴(kuò)展的SSH模型，描述電子—電子相互作用的Hubbard模型和長程電子關(guān)聯(lián)哈密頓量，推導(dǎo)了本論文研究的主要內(nèi)容聚噻吩的哈密頓量，最后闡述了有機(jī)高分子聚合物的數(shù)值計(jì)算方法。
　　在第三章里，采用擴(kuò)展的SSH模型描述聚噻吩的哈密頓量和擴(kuò)展的Hubbar

5、d來描述電子－電子相互作用，再加上長程電子關(guān)聯(lián)，用自洽迭代的方法研究了聚噻吩鏈中的極化子問題，計(jì)算了電子—電子相互作用和長程電子關(guān)聯(lián)對極化子位形和電荷密度的影響。通過比較加上電子相互作用和沒加電子相互作用，我們得到了電子相互作用對極化子位形和電荷密度的影響；通過加上不同的U、V項(xiàng)的電子相互作用，我們分析了哪一項(xiàng)對晶格位形的影響比較大；通過比較加上長程電子關(guān)聯(lián)和沒加長程電子關(guān)聯(lián)，我們主要得到了這樣的研究結(jié)果：首先是長程電子關(guān)聯(lián)使極化子晶格

6、位形變小，畸變區(qū)域變窄；其次電荷密度在畸變勢場區(qū)域震蕩減弱了一些。由此我們可以得出，在研究有機(jī)高分子聚合物中電子的輸運(yùn)的問題時(shí)，不能忽略長程電子關(guān)聯(lián)的影響。最后，我們計(jì)算了電子極化子和空穴極化子的平均長程關(guān)聯(lián)能，發(fā)現(xiàn)隨鏈長的增加碳原子數(shù)目的增多，電子極化子的長程電子關(guān)聯(lián)能在減小，而空穴極化子的長程電子關(guān)聯(lián)能在增加，增加和減少的幅度趨于平緩，最后穩(wěn)定在一個(gè)固定值。
　　在第四章中，我們對聚噻吩哈密頓量模型做了簡單的討論，研究了參數(shù)不