鈣鈦礦型稀土鈦酸鹽晶體磁熱效應(yīng)及臨界行為的研究.pdf

1、鈣鈦礦過(guò)渡族氧化物體系中存在許多奇特和有趣的物理現(xiàn)象,以及諸多豐富而復(fù)雜的物理內(nèi)涵,成為當(dāng)今凝聚態(tài)物理學(xué)和材料物理學(xué)等學(xué)科的前沿研究領(lǐng)域。由于存在自旋自由度、軌道自由度與晶格自由度之間的耦合與相互作用,鈣鈦礦型稀土鈦酸鹽RTiO3體系(R=稀土元素或Y)表現(xiàn)出許多奇特的物理性質(zhì)。通過(guò)對(duì)RTiO3體系的充分研究與理解,有助于澄清在強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中軌道自由度所起的作用,以及揭示磁性與軌道自由度之間相互耦合的奧秘,進(jìn)而提升對(duì)強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中存

2、在的復(fù)雜相互作用的認(rèn)識(shí)。在RTiO3體系中,隨著稀土離子半徑的減小,Ti3+離子自旋序從反鐵磁(R=La,Pr,Nd,Sm)轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁(R=Gd,…,Lu,Y),該體系中磁有序渡越(crossover)行為的來(lái)源還有待探討;RTiO3體系在磁有序溫度處表現(xiàn)出磁化強(qiáng)度的陡峭變化以及軌道有序-無(wú)序轉(zhuǎn)變,因此該體系是否存在大的磁熱效應(yīng)以及磁熱效應(yīng)是否與軌道有序存在關(guān)聯(lián)等問(wèn)題都非常值得研究;臨界行為的研究將有助于加深對(duì)RTiO3中存在的鐵磁相變

3、以及磁相互作用類型等問(wèn)題的理解。但是,由于磁性稀土離子對(duì)磁性測(cè)量的影響,在利用傳統(tǒng)的Arrott圖方法研究鐵磁相RTiO3的臨界行為時(shí)遇到了困難,這就要求我們探索一種新的方法來(lái)確定鐵磁相RTiO3的臨界行為。因此,綜合上述研究背景,本論文主要圍繞稀土鈦酸鹽RTiO3體系反鐵磁到鐵磁相轉(zhuǎn)變的渡越行為、體系的磁熱效應(yīng)以及臨界行為進(jìn)行了研究和分析,主要研究?jī)?nèi)容包括:
　　通過(guò)對(duì)SmTiO3低溫比熱和磁性數(shù)據(jù)的分析,揭示了處于RTiO3體

4、系中反鐵磁到鐵磁相轉(zhuǎn)變邊界的SmTiO3中復(fù)雜的磁結(jié)構(gòu),以及自旋有序、軌道有序和晶格之間的耦合相互作用。研究表明SmTiO3處于反鐵磁到鐵磁轉(zhuǎn)變的渡越區(qū),特殊的晶體場(chǎng)環(huán)境以及自旋軌道結(jié)構(gòu)導(dǎo)致SmTiO3的二維各向異性特征。在c軸方向上施加強(qiáng)磁場(chǎng)時(shí)出現(xiàn)的比熱反常來(lái)源于反鐵磁背景中出現(xiàn)的鐵磁性成分。
　　研究發(fā)現(xiàn)RTiO3(R=Dy-Yb)體系中存在大的低場(chǎng)磁熱效應(yīng):例如,DyTiO3材料在2T的磁場(chǎng)下,磁熵變?chǔ)M達(dá)到9.64Jkg

5、-1K-1,絕熱溫度改變?chǔ)ad達(dá)到4.14K。RTiO3材料的低場(chǎng)磁熵變?cè)谘趸锎艧岵牧现羞€是比較可觀的,表明該體系材料可以作為潛在的磁制冷工質(zhì)材料。對(duì)RTiO3材料中磁熵變的來(lái)源以及物理機(jī)制進(jìn)行了分析,結(jié)果表明該體系中軌道有序引起的晶格參數(shù)的異常以及磁性與晶格之間的耦合都對(duì)磁熵變具有重要的影響。利用標(biāo)度關(guān)系(Scaling Relations)理論對(duì)磁熵變隨溫度和磁場(chǎng)變化關(guān)系曲線(ΔSM-H-T)存在的歸一化行為進(jìn)行了解釋。

6、　　利用磁熱效應(yīng)與臨界行為之間的關(guān)系,將磁熱效應(yīng)標(biāo)度律應(yīng)用于磁相變臨界行為的研究中。在鐵磁相RTiO3(R=Dy-Yb)中,由于受到磁性稀土離子R3+的影響,利用傳統(tǒng)的Arrott圖方法研究該體系的臨界行為時(shí)遇到困難,無(wú)法得到正確的臨界指數(shù)。通過(guò)分析RTiO3的磁熱效應(yīng)以及利用磁熱效應(yīng)標(biāo)度律方法,得到了準(zhǔn)確的臨界指數(shù),并確定RTiO3中的鐵磁耦合相互作用可以用三維的海森堡模型來(lái)描述,加深了對(duì)該體系中存在的鐵磁相互作用類型的理解。

7、　　通過(guò)分析GdTiO3的低溫比熱對(duì)溫度和磁場(chǎng)的依賴關(guān)系,發(fā)現(xiàn)低溫下的肖特基(Schotty)比熱反常對(duì)GdTiO3的磁制冷能力(Refrigeration Capacity)具有重要影響。零場(chǎng)比熱在TC=35K處出現(xiàn)的λ型反常來(lái)源于Ti3+離子磁矩亞晶格的鐵磁合作有序;在TS≈8K附近存在的肖特基比熱反常來(lái)源于Gd3+離子基態(tài)雙重態(tài)在Gd-Ti交換場(chǎng)作用下的劈裂。研究表明,Gd3+基態(tài)雙重態(tài)的劈裂對(duì)GdTiO3的磁熵變具有重要貢獻(xiàn),并

8、且展寬了磁熵變隨溫度變化的曲線,進(jìn)而增強(qiáng)了GdTiO3的磁制冷能力。
　　對(duì)TbTiO3中磁場(chǎng)引起的變磁轉(zhuǎn)變現(xiàn)象以及正常磁熱效應(yīng)和反常磁熱效應(yīng)共存的現(xiàn)象進(jìn)行了分析。研究發(fā)現(xiàn)在居里溫度TC以下TbTiO3存在的變磁轉(zhuǎn)變與其特殊的基態(tài)磁結(jié)構(gòu)有關(guān);TbTiO3磁熵變隨溫度以及外加磁場(chǎng)發(fā)生改變,表現(xiàn)為正常磁熱效應(yīng)與反常磁熱效應(yīng)的共存,反常磁熱效應(yīng)正是來(lái)源于磁場(chǎng)引起的變磁轉(zhuǎn)變。此外,在20K以下TbTiO3出現(xiàn)的異常磁滯現(xiàn)象來(lái)源于材料中存在