Ni-SBA-15和Ni-AL-SBA-15催化順酐加氫性能研究.pdf

1、經(jīng)順酐加氫可生成丁二酸酐、γ-丁內(nèi)酯、四氫呋喃、1，4丁二醇等一系列高附加值且應(yīng)用廣泛的化合物。如何制備高活性、高選擇性順酐加氫催化劑，實(shí)現(xiàn)順酐加氫下游產(chǎn)物的定向合成一直是近年來(lái)研究的熱點(diǎn)。在順酐加氫催化劑體系中，活性金屬組分的晶粒尺寸和催化劑的表面性質(zhì)都會(huì)對(duì)催化劑的順酐加氫活性、產(chǎn)物選擇性產(chǎn)生重要影響。前期研究結(jié)果表明，小晶粒尺寸活性金屬具有高的金屬比表面積，表現(xiàn)出高的順酐加氫活性，而催化劑表面合適酸性質(zhì)的存在可顯著促進(jìn)順酐分子中C=

2、O加氫，進(jìn)一步生成深度加氫產(chǎn)物。
　　在金屬浸漬液中引入絡(luò)合劑檸檬酸可調(diào)節(jié)浸漬前驅(qū)體性質(zhì)，改善活性組分的分散性能，提高催化劑的活性。改性材料Al-SBA-15既可保持SBA-15規(guī)整的二維六方孔道結(jié)構(gòu)，又可通過(guò)改變硅鋁比調(diào)控催化劑的酸性質(zhì)，可將其作為催化劑或載體負(fù)載活性組分應(yīng)用于催化反應(yīng)。
　　基于此，分別以SBA-15和Al-SBA-15為載體，在催化劑制備過(guò)程中引入檸檬酸絡(luò)合劑，設(shè)計(jì)制備一系列催化劑，調(diào)變催化劑中活性組分

3、Ni0的晶粒尺寸和催化劑的酸性質(zhì)，系統(tǒng)考察兩因素對(duì)順酐加氫反應(yīng)的影響作用機(jī)制。以期為高效順酐加氫催化劑的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供理論指導(dǎo)。
　　本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　1、在催化劑制備過(guò)程中引入檸檬酸制得CA-Ni/SBA-15催化劑，與未加檸檬酸的催化劑作對(duì)比，采用XRD、BET、TEM等手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征并考察其順酐加氫性能，結(jié)果表明，催化劑制備過(guò)程中檸檬酸的引入促進(jìn)了活性組分Ni在載體表面的分散，CA-Ni/SBA-1

4、5催化劑表現(xiàn)出高的加氫活性。通過(guò)不同反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)壓力、反應(yīng)溫度的工藝條件實(shí)驗(yàn)對(duì)比發(fā)現(xiàn)CA-10Ni/SBA-15催化劑具有更高的γ-丁內(nèi)酯的選擇性。
　　2、在載體制備過(guò)程中加入異丙醇鋁制得具有酸性中心的Al-SBA-15，考察不同酸性的CA-Ni/Al-SBA-15催化劑在順酐加氫反應(yīng)中的催化性能。采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征方法表征催化劑，研究結(jié)果表明，隨著催化劑硅鋁比的降低，催化劑酸性越來(lái)越強(qiáng)，而活性組分