18-冠-6-LA-Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子的制備及對(duì)鈾(VI)、釷(IV)的吸附性能研究.pdf

1、核廢液中存在微量的鑭系、錒系（鈾，釷等）放射活性長(zhǎng)（T1/2=103～104年）的放射性物質(zhì)，這些物質(zhì)的存在造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。而在處理核廢液的過程中，F(xiàn)e3O4磁性納米粒子（magnetic nanoparticles MNPs）與其他吸附劑相比有著比表面積大、吸附能力強(qiáng)，且在外磁場(chǎng)作用下易于液固分離等優(yōu)點(diǎn)，冠醚具有對(duì)鈾酰離子選擇性配位的能力。而冠醚包覆的Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子克服了單體冠醚不易回收和重復(fù)使用具有一定的生理毒

2、性作用的缺點(diǎn)，減少因使用有機(jī)溶劑帶來的污染，該MNPs又能在解吸放射性元素后被回收成為細(xì)小、緊密、易得的二級(jí)廢物。因此，該方法相比于傳統(tǒng)的溶劑萃取和離子分離方法有明顯的優(yōu)勢(shì)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴分別以油酸（LA）、18-冠-6為第一第二包覆層，制備了18-冠-6/LA/Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子。探討了其包覆和移除鈾釷離子機(jī)理，研究了Fe2+/Fe3+的比例、反應(yīng)溫度、反應(yīng)的pH值、冠醚的用量等對(duì)制備復(fù)合磁性納米粒子的影響

3、。其結(jié)構(gòu)經(jīng)紅外（IR）、掃描電鏡-X射線能譜（SEX/EDX）、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)（VSM）、熱綜合分析儀（TGA）進(jìn)行表征，表明18-冠-6/LA/Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子的粒徑在12～23 nm，包覆效果良好。飽和磁化強(qiáng)度為56.34 emu/g。⑵將制得的18-冠-6/LA/Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子對(duì)溶液中的U(VI)進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)研究。采用可見分光光度法研究復(fù)合磁性納米粒子對(duì)溶液中鈾酰離子的靜態(tài)吸附行為，考察吸附溫度、反應(yīng) pH、

4、吸附時(shí)間、單位產(chǎn)品中冠醚加入量對(duì)吸附率的影響。采用單因素和正交試驗(yàn)L16(44)，確定了最佳吸附條件與產(chǎn)品中最合理的冠醚加入量，考查了吸附機(jī)理。最佳吸附條件為：吸附溫度45℃，吸附時(shí)間30 min，冠醚加入量4 g，pH=5.5，吸附劑用量為0.1 g，吸附過程符合假二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich吸附等溫線。在此條件下，對(duì)鈾酰離子的最大吸附量達(dá)到91.12 mg/g。⑶將制得的18-冠-6/LA/Fe3O4復(fù)合磁性納米粒子對(duì)溶液中

5、的Th(IV)進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明：實(shí)驗(yàn)得到的最高吸附率是在pH=3.8、吸附時(shí)間為30min、吸附劑用量為0.05 g，溫度為60℃時(shí)，對(duì)10 ml3×10-4 mol/L Th(IV)的吸附率達(dá)到99.80％，可以考查到的對(duì)Th(IV)最大吸附量為56.45 mg/g。同時(shí)考察了同條件下復(fù)合磁性納米粒子對(duì)Cu(II)與Cr(VI)的吸附，發(fā)現(xiàn)其對(duì)Th(IV)的吸附容量明顯高于其他二者，顯示出了很強(qiáng)的吸附選擇性。因此，18-冠-