氟改性氧化鋁上苯胺縮合合成二苯胺反應(yīng)的研究.pdf

1、本論文使用不同催化材料及改性方法對(duì)苯胺縮合合成二苯胺反應(yīng)進(jìn)行了探討。從理論上對(duì)影響苯胺縮合合成二苯胺反應(yīng)的催化劑和反應(yīng)條件進(jìn)行了選擇和優(yōu)化，并通過(guò)一些必要的物理表征手段，探討了不同催化劑對(duì)苯胺縮合合成二苯胺具有不同效果的原因，以期得到催化性能更好的新型材料。 本文首先從催化劑比表面、平均孔徑、孔分布的不同入手，采用HY型、ReY型、USY型、Hβ型、以及多種氧化鋁等固體酸催化劑，對(duì)它們的催化活性和比表面，平均孔徑，酸性進(jìn)行了系統(tǒng)

2、的評(píng)價(jià)和表征，找出了性能較好的催化劑—TCY101擬薄水鋁石焙燒后形成的氧化鋁。研究了焙燒溫度對(duì)反應(yīng)的影響，指出了550℃焙燒的氧化鋁具有最高的催化活性，其L酸量也較多。其次在決定了采用TCY101作為催化劑主要組分之后，探討了幾種不同元素改性對(duì)苯胺縮合合成二苯胺催化劑反應(yīng)性能的影響，找到了最佳的改性元素—F及其最佳含量，并進(jìn)一步采用堿金屬改性抑制強(qiáng)酸性中心，確定出最佳的改性金屬M(fèi)g。通過(guò)小試試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)催化劑具有較好的活性和穩(wěn)定性，具有較

3、好的工業(yè)應(yīng)用前景。最后本文首次用H2SiF6改性焙燒的方法合成了一種新型催化劑并將其應(yīng)用于苯胺縮合合成二苯胺反應(yīng)的研究中。試驗(yàn)表明，這種方法制備的催化劑比單獨(dú)加入F或Si對(duì)氧化鋁進(jìn)行改性，對(duì)苯胺縮合合成二苯胺反應(yīng)具有更高的活性。苯胺轉(zhuǎn)化率和二苯胺選擇性分別達(dá)到36．7％和97％以上。隨后，通過(guò)不同F(xiàn)含量探討了H2SiF6改性中F含量對(duì)催化性能的影響，得出了最佳的F改性含量。最后，我們考察了不同pH值條件下制備出的催化劑反應(yīng)性能，并使用相