溶液性質(zhì)對(duì)金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響機(jī)制研究.pdf

1、金屬納米顆粒(MNPs)是一類非常重要的納米材料，在其生產(chǎn)、運(yùn)輸、使用和處置過(guò)程中不可避免地進(jìn)入環(huán)境，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在危險(xiǎn)。金屬納米顆粒在以土壤和地下水為代表的多孔介質(zhì)中的遷移擴(kuò)散能力決定著其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，探索金屬納米顆粒在多孔介質(zhì)中的遷移持留行為對(duì)準(zhǔn)確預(yù)測(cè)其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)有著非常關(guān)鍵的作用。因此，本文以純凈石英砂填充的多孔介質(zhì)為研究載體，以氧化銅納米顆粒(CuO NPs)為研究對(duì)象，研究常見溶液性質(zhì)(pH、離子強(qiáng)度、天然有機(jī)質(zhì)(NO

2、M)、滲流流速）對(duì)CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的影響，并結(jié)合膠體穩(wěn)定性理論(DLVO)和膠體過(guò)濾理論探討CuO NPs的遷移持留特性和相關(guān)作用機(jī)制。主要研究結(jié)論如下:
　　(1)弄清了溶液性質(zhì)的變化對(duì)CuO NPs團(tuán)聚行為的影響:CuO NPs的團(tuán)聚程度隨著離子強(qiáng)度的增加而增加。低濃度NOM（0.1mg-C/L HA和0.01 mg-C/L Cit）通過(guò)其長(zhǎng)鏈組分間的非極性反應(yīng)加劇了CuO NPs的團(tuán)聚行為，高濃度NOM

3、（0.25-10 mg-C/L HA和0.025-1 mg-C/L Cit）通過(guò)增加CuO NPs之間的雙電層靜電斥力和空間位阻斥力，抑制了CuO NPs的團(tuán)聚行為，抑制程度隨著NOM濃度的增加而增加。
　　(2)揭示了不同流速條件下pH和離子強(qiáng)度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響機(jī)制:pH和離子強(qiáng)度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響與滲流流速有關(guān)。0.375cm/min條件下，pH和離子強(qiáng)度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響不明

4、顯，CuONPs遷移過(guò)程中因受到的水流拖拽力小于自身重力而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs遷移持留行為的主導(dǎo)機(jī)制。0.750 cm/min條件下，pH6時(shí)，CuO NPs-石英砂之間以斥力為主，離子強(qiáng)度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯;pH8和pH9時(shí)，CuO NPs-CuO NPs勢(shì)能能障小于CuO NPs-石英砂勢(shì)能能障，新進(jìn)入的CuO NPs易在已沉積的CuO NPs表面發(fā)生團(tuán)聚行為而引起的阻滯現(xiàn)象(Straining

5、)是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導(dǎo)機(jī)制。3.000cm/min條件下，pH和離子強(qiáng)度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響不明顯，CuO NPs遷移過(guò)程中因受到的水流拖拽力大于CuO NPs-石英砂之間DLVO勢(shì)能能障而沉積在石英砂表面是控制CuO NPs在多孔介質(zhì)中遷移持留行為的主導(dǎo)機(jī)制。
　　(3)揭示了NOM初始濃度對(duì)CuO NPs遷移持留行為的影響機(jī)制:低濃度HA(0.1 mg-C/L)存在下，CuO NPs

6、遷移過(guò)程中因阻滯現(xiàn)象(Straining)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著HA濃度的增加，CuO NPs的遷移能力先增加后減小，0.5 mg-C/L HA時(shí)遷移能力最好(Ce/C0=0.59)，與CuO NPs-石英砂之間XDLVO勢(shì)能能障的變化趨勢(shì)一致。低濃度Cit(0.01 mg-C/L)存在下，CuO NPs遷移過(guò)程中因熟化現(xiàn)象(Ripening)而使沉積速率系數(shù)逐漸增大;隨著Cit濃度的增加，CuO NPs的遷移能力先增加后變化不