富勒烯納米顆粒(nC60)在飽和含水多孔介質(zhì)中的遷移及對有機(jī)污染物遷移行為的影響研究.pdf

1、隨著碳納米材料富勒烯及其衍生物的工業(yè)化應(yīng)用不斷擴(kuò)大，這種新型的人造碳納米材料的環(huán)境意義也引起了廣泛的重視。水溶膠似的富勒烯納米顆粒(nC60)是富勒烯在水環(huán)境中的主要存在形態(tài)。nC60對地下水環(huán)境的影響不僅在于其本身潛在的生物毒性，而且在于其對于環(huán)境中常見的有機(jī)污染物的遷移歸宿產(chǎn)生的影響。因此，能夠全面了解nC60在地下水中的遷移規(guī)律以及nC60和有機(jī)污染物在含水介質(zhì)中的協(xié)同遷移行為對于正確評估及控制富勒烯的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)是至關(guān)重要的。

2、>　　 通過采用土壤柱實(shí)驗(yàn)，本論文研究了幾種重要的環(huán)境參數(shù)的變化對nC60在飽和含水土壤介質(zhì)中的遷移所產(chǎn)生的影響。首先，當(dāng)達(dá)西流速從10 m/d降低到1 m/d，nC60在Ottawa砂(主要是石英砂)中的遷移并沒有受到明顯影響。但是當(dāng)將土壤柱的填充介質(zhì)換成Lula土壤(為一種有機(jī)質(zhì)含量較低的砂性土壤)時(shí)，降低流速可以明顯抑制nC60的遷移。這種現(xiàn)象是與土壤含有更細(xì)的土壤顆粒以及更加不規(guī)則的表面形態(tài)有關(guān)，可以通過陰影區(qū)域效應(yīng)來進(jìn)行解釋

3、。同時(shí)，增加背景溶液的離子強(qiáng)度或者將背景溶液從氯化鈉換成氯化鈣也能夠促進(jìn)nC60在土壤或砂子上的吸附，只不過這些變化效應(yīng)對于土壤來說更為明顯。這一現(xiàn)象可能與土壤中含有的粘土顆粒及有機(jī)質(zhì)對于改變這些條件的響應(yīng)比砂子更為明顯有關(guān)。另外，本研究還發(fā)現(xiàn)陰離子種類和腐殖酸是否存在對于nC60的遷移產(chǎn)生的影響不大。在通過使用不同的膠體遷移理論模型對nC60的穿透曲線進(jìn)行模擬時(shí)，本論文研究發(fā)現(xiàn)采用雙點(diǎn)位模型比改良后的膠體過濾理論模型有更好的擬合效果，

4、尤其是針對nC60在土壤中的遷移情況更為明顯。這是由于雙點(diǎn)位模型不但考慮到nC60在土壤顆粒上的沉積、阻隔等因素，還包括了nC60被土壤截留等效應(yīng)，因此雙點(diǎn)位模型更適合模擬nC60在復(fù)雜介質(zhì)中的遷移行為。
　　 本文對富勒烯納米顆粒與疏水性有機(jī)污染物(以多氯聯(lián)苯和菲為例)在砂性土壤柱子中的協(xié)同遷移效應(yīng)進(jìn)行了研究。通過研究發(fā)現(xiàn)：溶液中含有微量的nC60(濃度大致為10ppm)就能夠大大增加多氯聯(lián)苯和菲在土壤中的移動能力；但是同樣濃

5、度的溶解性有機(jī)質(zhì)(如腐殖酸、富里酸和牛蛋白血清)卻對多氯聯(lián)苯的遷移沒有任何影響。通過對多氯聯(lián)苯與富勒烯納米顆粒的吸附機(jī)理分析，得出結(jié)論為：nC60能夠促進(jìn)多氯聯(lián)苯遷移的主要原因是由污染物在nC60上的不可逆吸附機(jī)理造成的，同時(shí)污染物從nC60上的較慢地解吸附過程也會引起協(xié)同遷移現(xiàn)象。本研究結(jié)果證明了nC60能夠大大促進(jìn)非極性疏水性有機(jī)污染物在地下水中的遷移能力。因此，在綜合評價(jià)碳納米材料的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)時(shí)，需要把納米材料促進(jìn)污染遷移的這一現(xiàn)象