多孔介質(zhì)二氧化硅對其表面水合籠穩(wěn)定性影響的量子化學(xué)研究.pdf

1、通過不同水合籠(CH4@435663、CH4@51262)的不同環(huán)面（四元環(huán)、五元環(huán)、六元環(huán)）分別以不同作用方式（單環(huán)面平行方式、雙環(huán)面插嵌方式）與二氧化硅的不同切面（100面、111面）的不同位點(diǎn)(O-O位點(diǎn)、Si-O位點(diǎn))相互作用，對水合籠的穩(wěn)定性和破壞程度進(jìn)行密度泛函理論(DFT)的研究，計(jì)算了水合籠與二氧化硅表面間的相互作用能，水合籠的變形能，水合籠中甲烷分子與水合籠之間的相互作用能以及水合籠中水分子間的結(jié)合能。結(jié)果表明:不論以

2、單環(huán)面平行方式還是以雙環(huán)面插嵌方式作用，水合籠與二氧化硅的不同切面、不同位點(diǎn)間都存在較強(qiáng)的分子間相互作用，這種作用主要表現(xiàn)為二氧化硅表面的硅表面的羥基與水合籠中的水分子之間以結(jié)構(gòu)匹配的方式形成氫鍵作用。這種相互作用受水合籠與二氧化硅間的作用方式，二氧化硅表面的氧密度，作用環(huán)與二氧化硅表面的結(jié)構(gòu)匹配程度，作用環(huán)面的大小，作用環(huán)本身的穩(wěn)定性以及水合籠結(jié)構(gòu)的規(guī)則程度等原因的影響。受二氧化硅表面作用的影響，水合籠的籠型結(jié)構(gòu)出現(xiàn)較大的形變，一方面